王豪
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范煜
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石冈
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刘海燕
,
鲍晓军
催化学报
提出了一种用于制备高分散型W/Al2O3加氢脱硫催化剂的水热沉积法. 该方法利用钨酸钠和盐酸在水热条件下的沉积反应生成纳米WO3, 通过加入表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵可防止WO3颗粒的团聚,从而实现了WO3在Al2O3载体上的高分散负载. 采用X射线光电子能谱、高分辨率透射电镜、 N2物理吸附以及氢气程序升温还原等技术对W/Al2O3催化剂进行了表征,并以二苯并噻吩的加氢脱硫作为模型反应评价了催化剂的催化性能. 结果表明,与采用常规浸渍法制备的具有相同活性组分含量的催化剂相比,采用水热沉积法制备的催化剂具有更高的WO3分散度(表面W/Al原子比从0.051提高到0.061)、更大的比表面积和孔体积;活性组分与载体间的相互作用减弱, WO3的最高还原温度从 1 030 ℃降低到 1 015 ℃, 预硫化后催化剂上的活性物种WS2具有更短的片层长度和更高的堆积程度, WS2片层的平均长度从7.78 nm减小到5.71 nm, 平均堆积层数从1.23增加到1.41;催化剂对二苯并噻吩的加氢脱硫活性比浸渍法制备的催化剂高15%～18%.
关键词:
水热沉积
,
钨
,
氧化铝
,
二苯并噻吩
,
加氢脱硫
,
高分散
,
弱相互作用
石冈
,
韩伟
,
袁珮
,
范煜
,
鲍晓军
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60516-0
以硫代乙酰胺为硫源,钼酸钠为钼源,乙醇为分散剂,采用化学沉积法制备了MoS3/Al2O3催化剂前驱体,再用H2高温处理得到高分散硫化型MoS2/γ-Al2O3催化剂,运用N2吸附-脱附、X射线光电子能谱以及高分辨透射电子显微镜等技术对MoS2/γ-Al2O3催化剂进行了表征,并以二苯并噻吩作为模型化合物评价了催化剂的加氢脱硫(HDS)活性.结果表明,与浸渍法相比,所制催化剂具有更大的比表面积和孔体积、更高的活性金属分散度、更佳的Mo物种硫化度以及更短的MoS2片层长度和更高的堆积度,因而在二苯并噻吩HDS反应中表现出远优于浸渍法所制催化剂的活性.乙醇可通过S...H-O氢键吸附至MoS3纳米粒子表面,可有效防止其生长和团聚,起到分散剂的作用.
关键词:
加氢脱硫催化剂
,
水解
,
乙醇辅助
,
三硫化钼
,
二硫化钼
