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骨架富含Si(4Al)结构的SAPO-34分子筛的合成及其对甲醇制烯烃反应的催化性能

许磊 , 杜爱萍 , 魏迎旭 , 孟霜鹤 , 何艳丽 , 王莹利 , 于政锡 , 张新志 , 刘中民

催化学报

通过在初始凝胶中加入HF合成了骨架富含Si(4Al)配位结构的SAPO-34分子筛. 使用X射线衍射、扫描电镜、X射线荧光和核磁共振等表征手段研究了初始凝胶中HF的加入对合成SAPO-34分子筛的晶体结构、晶体形貌、元素组成以及骨架硅配位环境的影响. 结果表明,在初始凝胶中加入F离子后,合成的SAPO-34分子筛的晶体结构更加规整;随着初始凝胶中F离子含量的提高,合成的SAPO-34分子筛晶体骨架中Si(4Al)配位结构的数量增多, Si(nAl)(n=3~0)配位结构的数量减少. 将合成的SAPO-34分子筛催化剂用于甲醇制烯烃反应,结果显示, SAPO-34分子筛骨架中富含Si(4Al)配位结构可以有效提高反应产物中乙烯的选择性,同时能够延长催化剂的寿命.

关键词: SAPO-34分子筛 , 氟化氢 , Si(4Al)结构 , 甲醇制烯烃反应

化学液相沉积法改性HY沸石及其对萘与叔丁醇择形烷基化反应的催化性能

王莹利 , 许磊 , 于政锡 , 张新志 , 刘中民

催化学报

采用化学液相沉积法,经异丁基三乙氧基硅烷修饰并用高温水蒸气处理得到了改性HY沸石.采用X射线衍射、低温N2吸附和脉冲式质量分析技术研究了改性样品骨架结构、比表面积、孔结构参数和吸附性质的变化,并考察了HY沸石及其改性后样品对萘与叔丁醇烷基化制备 2,6-二叔丁基萘(2,6-DTBN)反应的催化性能.结果表明,改性后HY沸石的骨架结构基本不变,但比表面积增大,平均孔径缩小,孔口尺寸得到了一定调变.在改性后HY沸石催化剂上萘与叔丁醇烷基化反应活性下降,但催化剂择形性能明显提高,其 2,6-DTBN/2,7-DTBN比可以达到6 62.

关键词: 化学液相沉积 , HY沸石 , , 叔丁醇 , 26-二叔丁基萘

不同锌盐改性的HZSM-5催化剂上甲醇芳构化反应

毕怡 , 王莹利 , 陈欣 , 于政锡 , 许磊

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60145-5

分别用ZnSO4, Zn(AcO)2, Zn(NO3)2和ZnCl2溶液对HZSM-5分子筛浸渍改性得到不同Zn盐改性的HZSM-5催化剂。采用X射线衍射、N2物理吸附、热重-质谱分析、氨程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等方法对改性后的催化剂进行了表征,并在固定床反应装置上考察了其甲醇芳构化反应性能。结果表明,不同Zn盐改性的HZSM-5催化剂上Zn物种的存在形式不同会导致其表面酸中心强度与分布具有较大差异,经ZnSO4改性的HZSM-5催化剂表面上强B酸中心和Zn物种的存在使其表现出最佳的甲醇芳构化反应性能。

关键词: HZSM-5分子筛 , 锌盐 , 甲醇 , 芳构化

十二烷基苯磺酸钠微乳体系制备纳米Fe2O3

王莹利 , 鲍改玲 , 翟赟璞 , 苏运来

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2005.12.013

在以十二烷基苯磺酸钠DBS为表面活性剂S,正丁醇为助表面活性剂A,甲苯为油相O的微乳体系中,用两相体系法制备了纳米Fe2O3,根据对不同组成微乳液电导率的测定,发现在V(A)/V(O)=0.25与m(A)/m(S)=1.50时,该微乳体系具有最大加溶水量. 考察了反应体系pH值对胶粒萃取率的影响,当pH值为2.0~2.8时,Fe(OH)3胶粒在油相中的萃取率达近100%,用粒度分析、热重分析、程序升温还原、X射线衍射和红外光谱测试技术对其结构进行了表征,得到非晶态、窄粒度分布的纳米Fe2O3,最可几粒径为17.1 nm,其H2-TPR还原峰温明显低于普通Fe2O3的,其粉体前驱主要成分为FeOOH,随着焙烧温度的升高,经由Fe3O4转化为Fe2O3,继续升高温度后,团聚现象明显,最佳的焙烧温度为400 ℃.

关键词: 微乳 , 电导率 , 萃取率 , 纳米Fe2O3

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