李永红
,
王莅
,
余少兵
,
李振花
,
韩森
,
陈洪钫
,
闵恩泽
催化学报
通过对HZSM-5,HZRP-1和Hβ三种类型分子筛催化剂上合成甲基叔丁基醚的活性测定和结构表征,初步考察了分子筛孔结构对催化活性的影响.在此基础上,对适宜孔结构的分子筛进行了水热改性,考察了改性条件对分子筛催化剂的性质及其合成甲基叔丁基醚反应催化活性的影响,得到了催化活性较好的分子筛催化剂.
关键词:
甲基叔丁基醚
,
分子筛催化剂
,
改性
,
催化活性
潘伦
,
张靖雯
,
贾旭
,
马煜航
,
张香文
,
王莅
,
邹吉军
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62576-7
TiO2具有高效、廉价、无毒及光化学稳定性好等优点,因而被广泛应用于光能转化和利用领域,如太阳能电池、光催化分解水制氢和环境污染物降解等.但是,TiO2仍然存在一些缺陷制约了其应用,其中,最关键的问题是光生电荷分离效率低.因此,人们对其进行了掺杂、异质结构建和Z型结构建等来解决这一问题,其中Z型结近年来备受关注.全固体Z型结的构建目前主要有两种方式:PSI-C-PSII和PSI-PSII.前者PSI与PSII间要插入中间导电层(如Au、rGO等)来实现界面欧姆接触;后者则无中间层,而是基于界面设计来实现欧姆接触.本文以构建PSI-PSII Z型结为目标,以TiO2和WO3为基础半导体材料,采用原位溶剂热生长的方法构建WO3量子点/TiO2结构,借助氢气还原反应在界面处引入氧缺陷.采用透射电子显微镜、X射线衍射和拉曼光谱研究了复合晶体结构,采用X射线光电子能谱、紫外可见光谱和荧光光谱等手段研究了Z型结的界面结构和能带结构.结合光催化分解水产氢活性来建立Z型结结构与光催化性能的关联关系.表征结果表明,在TiO2上进行原位溶剂热成核反应可点缀WO3量子点,并且量子点粒径随W前驱体用量的增加而变大.两种半导体材料为TiO2锐钛矿和WO3晶体结构,且WO3的XRD特征峰和Raman特征吸收峰会随W前驱体用量增加而变大.通过对WO3/TiO2进行氢气还原处理,使其表面形成大量W5+和氧缺陷,一方面提高了催化剂对可见光的吸收,另一方面在界面形成欧姆接触,实现了Z型结构的构建.Z型结构实现了光催化分解水产氢反应,其中WTH10光催化活性最好.本文为新型Z型光催化剂的设计和构建提供了新思路和策略.
关键词:
WO3?x
,
二氧化钛
,
产氢
,
量子点
,
W5+/氧缺陷
任永利
,
刘国柱
,
王莅
,
米镇涛
催化学报
以水热法合成了铜磷铝分子筛(Cu-AlPO4-5),并用XRD,ICP,SEM,FT-IR,NH3-TPD,H2-TPR,ESR和N2吸附-脱附等手段对样品进行了表征. 结果表明,所合成的Cu-AlPO4-5分子筛具有AFI拓扑结构,结晶度高,无结晶态杂质; Cu2+进入到分子筛的骨架结构中,并使其Lewis酸和Brnsted酸中心数量增加,弱酸性中心大大增强,强酸性中心消失; 样品中的Cu存在多种形式,以骨架Cu物种为主,还存在有骨架外CuO和双核Cu物种,部分样品具有缺陷结构. Cu-AlPO4-5分子筛中存在着骨架Cu和缺陷结构两种可能的活性中心,对苯液相氧化具有良好的催化性能,苯酚选择性可达96%,收率可达6.9%.
关键词:
铜
,
磷铝酸盐
,
分子筛
,
苯
,
过氧化氢
,
液相氧化
,
苯酚
田春慧
,
王庆法
,
张香文
,
王莅
稀土
采用高温溶液法分解硝酸铈制备了不同形貌的CeO2纳米晶体.采用XRD、TEM和FTIR研究了表面活性剂和分解温度对纳米晶体尺寸、形貌和物相结构的影响.实验结果表明,控制表面活性剂的种类(如油胺、油酸、二甲基硅油)和数量,可以得到具有球形、线形、“四叶草”形和类四边形的纳米晶体.随着分解温度的提高,CeO2纳米晶体的形貌趋于完整,粒径逐渐变大.分解温度达到300℃时可以得到线形的CeO2纳米晶体,温度达到320℃得到的线形粒子的长径比可以达到45左右.通过紫外-可见光吸收光谱可知,所得不同形貌的CeO2纳米晶体均具有较好的紫外吸收性能和可见光的透过性能,所有样品对紫外光的吸收均达到90％以上,可以有效的用作紫外屏蔽材料.
关键词:
CeO2纳米晶
,
高温溶液法
,
形貌
,
表面活性剂
