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溴化 N-烷基取代咪唑中离子热合成硅磷酸铝分子筛

徐云鹏 , 田志坚 , 徐竹生 , 王炳春 , 李鹏 , 王少君 , 胡玥 , 马英冲 , 李坤兰 , 刘彦军 , 余加祐 , 林励吾

催化学报

以溴化 N-烷基取代咪唑离子液体为反应介质,采用离子热法合成了AEL型硅磷酸铝分子筛,并考察了不同离子液体和反应物中正硅酸四乙酯的添加量对分子筛结构的影响. 结果表明,以1-乙基-3-甲基溴化咪唑为反应介质,并引入正硅酸四乙酯时,产物为含有未知结构晶体的AEL型硅磷酸铝分子筛,而且随着正硅酸四乙酯添加量的增大,未知结构晶体增多. 以 1-己基-3-甲基溴化咪唑为反应介质时,产物为高结晶度的上述未知结构晶体.

关键词: 离子热合成 , 离子液体 , 硅磷酸铝分子筛 , AEL结构

反应条件对Pt/SAPO-11催化油脂一步加氢制异构烷烃的影响

王从新 , 刘千河 , 刘雪斌 , 阎立军 , 罗琛 , 王磊 , 王炳春 , 田志坚

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60524-X

在固定床反应器中,以大豆油为模型原料,研究了反应温度、压力、氢油比和空速等条件对Pt/SAPO-11催化油脂一步加氢制异构烷烃反应的影响,并分析了反应中间产物、气体产物(CO,CO2)及烷烃终产物的变化趋势.结果表明,高温、低压或低氢油比可抑制酯、羧酸和醛的氢解以及醇的生成,促进油脂脱氧选择性地向脱羧和脱羰方向进行;异构烷烃收率随温度升高或空速减小而先增加后下降,但反应压力和氢油比的影响不大.另外,对油脂一步加氢过程可能的反应历程进行了讨论.

关键词: 油脂 , 烷烃 , 加氢脱羧 , SAPO-11分子筛 , 加氢异构化

Cu3/2PMo12O40改性骨架镍催化剂上羰基和碳-碳双键的加氢反应

刘百军 , 吕连海 , 王炳春 , 蔡天锡

催化学报

研究了Cu3/2PMo12O40表面改性的骨架镍催化剂上含羰基化合物(正丁醛、异丁醛、丙酮、丁酮和环己酮)及含碳-碳双键化合物(苯、糠醇和1-辛烯)的加氢反应. 结果表明,随着骨架镍催化剂上Cu3/2PMo12O40附着量的增加,含羰基化合物的加氢反应速率上升,而含碳-碳双键化合物的加氢反应速率下降. 与未改性的骨架镍催化剂相比,当骨架镍催化剂上Cu3/2PMo12O40附着量为6.3%时,羰基的加氢活性提高2倍以上,碳-碳双键的加氢活性下降30%以上. 计算了各种化合物在催化剂上的表观活化能. 结果表明,Cu3/2PMo12O40表面改性的骨架镍催化剂上,羰基加氢反应的表观活化能降低,而碳-碳双键加氢反应的表现活化能升高. 从动力学角度讨论了Cu3/2PMo12O40对骨架镍催化剂的影响. 用XPS对骨架镍表面的Cu3/2PMo12O40进行了研究,发现杂多酸盐的Keggin型结构已被破坏,Cu3/2PMo12O40分子中的Cu2+被还原为Cu0,而Mo6+被部分还原为Mo5+和Mo4+; Cu2+和Mo6+价态的变化是由骨架镍表面吸附的活泼氢所引起的. 羰基加氢选择性的提高是Cu0和混合价态Mo共同作用的结果.

关键词: 骨架镍 , 杂多酸盐 , 羰基化合物 , 碳-碳双键化合物 , 加氢反应 , 表面状态

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