李英宣
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丁小玲
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赵杰
,
朱云庆
,
李燕
,
邓文叶
,
王传义
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61018-X
钽酸盐光催化材料往往具有较高的光催化活性.近年报道的钽酸盐光催化剂主要采用传统高温固相法制备,该方法不可避免地导致高温烧结,使合成的钽酸盐颗粒较大,比表面积较小,而且该方法具有不可克服的晶体转变、结晶度差、分解、挥发和纯度低等缺点,使制备的光催化剂活性较低.而纳米材料由于粒径小,提高了电子和空穴的扩散速度,大大降低了电子和空穴在材料内的复合几率,从而使光催化材料活性大幅提高.此外,粒径减小也使表面原子迅速增多,减小了光的漫反射,同时也使光吸收不易达到饱和,有利于提高光吸收效率.因此,制备纳米材料是提高半导体光催化剂活性的有效手段.目前,采用湿化学的溶液合成方法能在较低温度下获得粒度小且均匀、计量比准确的光催化剂粉末,但是合成钽酸盐光催化剂的水溶性钽前体即乙醇钽(或氯化钽)价格昂贵,而且对潮湿极端敏感易水解,使产物纯度降低,不适合工业化生产.近年来,尽管有文献报道以Ta2O5为原料利用水热、溶胶-凝胶和共沉淀等方法制备钽酸盐,但其合成条件苛刻,合成步骤复杂,合成周期较长,耗能大,产物产量较低且不均匀,很难实现产物的形貌控制来筛选出适合光催化反应的材料.目前关于纳米钽酸盐光催化材料形貌控制方面的研究鲜有报道,主要是由于Ta2O5极难溶解,很难实现液相合成.因此,纳米钽酸盐光催化材料的可控制备是研究的难点.我们发展了熔盐-水热制备钽酸盐新方法,实现了K1.9Na0.1Ta2O6·2H2O的可控制备.利用熔盐法制备一种可溶性钽酸盐前驱体,再通过水热法在液相进一步反应制得纳米钽酸盐光催化材料K1.9Na0.1Ta2O6·2H2O,通过控制反应条件实现了纳米钽酸盐K1.9Na0.1Ta2O6·2H2O的形貌调控,得到了纳米球、微球、去顶八面体形貌和类似榴莲形貌等不同形貌,而利用其它制备方法很难控制钽酸盐的形貌.另外,研究了制备材料吸附和光催化降解罗丹明B的性能,发现该材料光催化活性与形貌直接相关.表征结果表明,制备样品的X射线衍射(XRD)谱图尖锐,结晶较好,其各衍射峰位置均与K2Ta2O6一致,为纯相烧绿石结构,属于立方晶系,空间群为Fd3m.通过分析合成材料的元素组成及含量,确定K：Na：Ta比例近似为1.9：0.1：2.为了进一步研究属于烧绿石型化合物K1.9Na0.1Ta2O6·2H2O的结构,对不同形貌材料进行了红外光谱测试,所有样品在450–1000 cm–1的谱峰可归属于(K, ；Na)–O和Ta–O键的振动,3300 cm–1左右为晶体结构中水的羟基伸缩振动峰,1720 cm–1左右是晶体结构中水的弯曲振动峰.可以看出,不同形貌材料的红外谱图吸收带宽度和位置十分相似,只存在小的偏移和变化,进一步表明不同形貌的材料具有相似的晶体结构,与XRD结果一致.差热-热重分析确定了结构中所含结晶水数量近似为2.光催化性能测试结果表明,具有纳米球形貌的材料比表面积较大,因而光催化活性最高.
关键词:
钽酸盐
,
K1.9Na0.1Ta2O6·2H2O
,
形貌可控合成
,
水热法
,
纳米球
,
光催化
宋微
,
于明星
,
刘宝
,
王堂书
,
刘丽
,
于小淞
,
王传义
涂料工业
以有机硅丙乳液为主要成膜物质,石英砂为常规质感填料,以空心玻璃微珠为功能性填料,对质感涂料进行改性,研制出一种具有良好隔热反射作用的建筑外墙复合型隔热质感涂料.该涂膜具有良好的耐沾污性,不易粉化、变色,具有持久的耐老化性,更加适用于外墙保温系统的配套涂层饰面,符合国家所提倡的节能环保主题和发展趋势.
关键词:
空心玻璃微珠
,
隔热反射
,
质感
,
复合涂料
陈红霞
,
贾汉忠
,
赵越
,
王传义
,
汪立今
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.03.2014091103
探讨了蒽在Cu、Pb、Zn、Cd、Ni等重金属离子饱和的黏土矿物表面的光降解行为，研究了重金属离子种类，黏土矿物种类、pH、自由基捕获剂和氧气对黏土表面蒽降解速率的影响．研究表明，不同种类金属离子饱和的蒙脱石表面蒽的降解速率 Cu2＋＞Pb2＋＞Zn2＋＞Cd3＋＞Ni2＋＞Na＋，其中 Cu?蒙脱石表面蒽的光降解速率达78?8％；黏土矿物CEC值越高，可交换的铜离子含量越大，对蒽的光降解速率的促进作用越明显；Cu?蒙脱石表面蒽的光降解速率随pH值增大而逐渐减小，pH≥8．71时，蒽的降解率为0，其变化规律与Cu2＋随pH值的存在形态的变化趋势相吻合．此外，蒽在Cu?蒙脱石表面的光降解速率随加入的对苯醌增多而减小，对苯醌含量达2．0 mg·g－1时蒽的降解率为0，无氧条件下蒽的降解率为0，推测该反应体系中有氧化活性自由基（ O－2·）的产生，可能为光催化氧化降解起始因素之一．
关键词:
重金属
,
黏土
,
蒽
,
自由基
,
光催化
