王希涛
,
毕超
,
钟顺和
,
肖秀芬
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90634
分别采用溶胶-凝胶法和等体积浸渍法制备了MoPO-AIPO_4催化剂,考察了钼物种存在状态对催化剂品格氧活性以及异丁烯选择氧化反应性能的影响.N_2吸附-脱附、X射线衍射、高分辨透射电镜、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、程序升温还原和微反实验结果表明,与浸渍法制备的催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的MoPO-AlPO_4催化剂为介孔纳米材料,其比表面积和孔数量均有较大程度的提高.在浸渍法制备的催化剂中,钼物种以四面体MoO_4~(2-)和八表面体MoO_6~(6-)形式存在;而在溶胶-凝胶法制备的催化剂中钼物种主要以四面体MoO_4~(2-)的形式存在,并有部分钼物种嵌入到了AlPO_4骨架中.钼物种的种类对异丁烯选择氧化反应的活性和选择性有较大影响.溶胶-凝胶法制备的催化剂由于嵌入AlPO_4骨架中钼物种的存在,异丁烯选择氧化反应性能得到较大提高.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
浸渍法
,
介孔磷酸铝
,
异丁烯
,
选择氧化
张卫新
,
汪芳
,
杨则恒
,
陈敏
,
毕超
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2008.10.007
以KMnO4和MnSO4为原料、于室温条件下制备了纳米晶须组装的ε-MnO2球. 采用X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和比表面积(BET法)测试技术对样品进行了分析表征. 探索了ε-MnO2在催化氧化苯酚模拟废水中的应用. 结果表明,催化反应过程条件温和,不用外加氧化剂. 利用荧光光谱(FL)表征了苯酚的分解过程. 结果显示,ε-MnO2对苯酚有很好的分解效果,在80 min时苯酚的去除率达80.4%. 荧光光谱分析表明,苯酚分解过程中产生了具有荧光性质的中间产物,并通过高效液相色谱(HPLC)对其中间产物进一步验证,提出了苯酚分解的可能路径. 动力学研究表明,以纳米结构ε-MnO2为催化剂催化分解苯酚的反应级数a=1.64,反应速率常数k=0.007 5(mg·L-1)-0.64/min.
关键词:
纳米结构ε-MnO2
,
苯酚
,
催化
,
荧光光谱
