樊亚芳
,
王春雷
,
马丁
,
包信和
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90833
在交换了Fe~(2+),Co~(2+)或Cu~(2+)的Y型分子筛上,采用苯酐.尿素同相合成法制备了组装在Y型分子筛超笼中的金属酞菁类催化剂.以H_2O_2为氧化剂,考察了该金属酞菁/分子筛复合物上甲烷选择氧化制甲醇反应的性能,并优化了反应条件.结果表明,在室温下.金属酞菁/分子筛复合催化剂FePc/Y,CoPc/Y和CuPc/Y对H_2O_2氧化甲烷反应均有催化作用.在这些复合物上进一步担载可催化H_2O_2原位生成的Pd,Au或PdAu贵金属,并考察了其催化分子氧选择氧化甲烷反应的性能.贵金属与金属酞菁/分子筛复合催化剂的偶合实现了室温下分子氧对甲烷的活化.其中,Pd与CuPc/Y间的协同效应使得室温下甲烷选择氧化反应活性有了较大提高.
关键词:
金属酞菁
,
钯
,
金
,
过氧化氢
,
甲烷
,
选择氧化
,
甲醇