贾立山
,
秦永宁
,
马智
,
丁彤
,
何琲
,
梁珍成
催化学报
采用XPS,XRD和TEM对含氧气氛下钙钛矿LaCoO3硫化活化过程中不同阶段的催化剂进行了表征分析. 在硫化初期,经SO2预中毒后,吸附氧种不存在,Co 2p3/2结合能发生明显的位移,La 3d的XPS双峰变得不明显,同时出现不稳态的S4+物种,表明催化剂LaCoO3被SO2的强吸附所覆盖; 催化剂LaCoO3仍为钙钛结构并没有新的物相产生,SO2中毒仅在催化剂表面进行. 在进一步的硫化活化过程中,出现吸附氧物种,Co出现三种价态,分别对应于LaCoO3,Co3O4和CoSO4,La 3d的XPS双峰变得特别明显,同时催化剂表面出现S2-物种和S6+物种. 可以认为,在含氧气氛下硫化LaCoO3的过程中,SO2预中毒为进一步硫化提供硫物种,吸附氧物种保证硫化过程中钙钛矿结构不会被完全破坏.
关键词:
钙钛矿
,
钴酸镧
,
硫化
,
氧
,
二氧化硫
贾立山
,
秦永宁
,
马智
,
齐晓舟
,
丁彤
,
梁珍成
催化学报
对钙钛矿LaCoO3在含氧气氛下的预硫化过程进行了研究. 结果表明,在一定含氧气氛下硫化后的LaCoO3催化剂,用于含氧气氛下CO还原SO2反应具有很高的活性. XRD物相分析结果表明,硫化后的LaCoO3仍保持钙钛矿物相结构,但同时出现新的硫化物La2O2S和氧化物Co3O4物相. 通过对硫化前后的催化剂进行O2-TPD和SO2-TPD分析,认为CO还原SO2反应机理可能是在一定的温度下,在钙钛矿LaCoO3上发生CO氧化燃烧反应,在硫化物La2O2S上发生CO还原SO2反应,两者相互促进.
关键词:
钙钛矿
,
硫化
,
二氧化硫
,
还原
,
一氧化碳
,
反应机理
