刘咏
,
孟明
,
郭丽红
,
查宇清
催化学报
采用共沉淀法制备出TiO2-ZrO2复合氧化物载体,然后用分步浸渍法制备出K/Pt/TiO2-ZrO2催化剂,考察了载体焙烧温度对催化剂结构和储存氮氧化物性能的影响. X射线衍射结果表明, 500 ℃焙烧载体后催化剂样品为无定形结构, 650 ℃焙烧时开始出现ZrTiO4晶体,并随焙烧温度提高晶形越来越好. NH3程序升温脱附结果表明, 500 ℃焙烧的载体有最大的酸量,但随焙烧温度升高,酸量显著下降, 1 000 ℃焙烧后,载体基本无酸性. 比表面积和Nox储存量测定结果表明,样品对Nox的储存能力与比表面积之间无顺变关系,载体于500 ℃焙烧的样品对Nox的储存性能最差,而于800 ℃焙烧的样品储存性能最佳. 原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果表明,载体于500 ℃焙烧的样品中Nox以自由NO-3以及单齿或双齿硝酸根离子的形式存在,而在其它温度焙烧时,只检测到自由的NO-3物种. 焙烧温度不仅影响载体的结构和酸碱性,而且影响载体与负载组分间的相互作用,载体表面羟基与K2CO3相互作用形成稳定的- OK 基团对Nox储存不利,而高分散的K2CO3相则有利于将Nox物种以硝酸盐的形式储存起来.
关键词:
氮氧化物储存还原
,
氧化锆
,
二氧化钛
,
载体
,
碳酸钾
,
铂
,
焙烧温度
,
结构表征/X7
罗金勇
,
孟明
,
钱颖
,
查宇清
催化学报
采用柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备了不同原子配比的La-Co-Ce-O混合氧化物催化剂. 这些样品具有较大的比表面积(》100 m2/g)和均匀的孔径(3.7～3.9 nm), 并显示出较高的热稳定性. 模板剂分解法制备的样品中CeO2和Co3O4的分散性以及对CO和丙烷氧化的催化活性均明显优于传统共沉淀法制备的样品. 催化剂活性并不与表面钴原子分数成正比,而与表面钴、铈物种间的协同效应密切相关,当表面钴、铈原子分数接近时,协同效应最佳,催化氧化性能最好.
关键词:
镧
,
钴
,
铈
,
混合氧化物
,
十六烷基三甲基溴化铵
,
介孔结构
,
一氧化碳
,
丙烷
,
氧化
邹志强
,
孟明
,
查宇清
,
谢亚宁
,
胡天斗
,
刘涛
催化学报
采用柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备了(La+Co)/(La+Co+Zr)原子比为0.5的La-Co-Zr-O催化剂,并与传统的共沉淀法制备的La-Co-Zr-O催化剂进行比较. N2物理吸附结果表明,采用模板剂法制备的催化剂样品具有较大的比表面积(96.6～117.6 m2/g)和十分均匀的孔径(3.5～4.3 nm); X射线衍射、X射线光电子能谱和X射线吸收精细结构表征结果一致表明,催化剂中活性组分主要为高分散的Co3O4微晶(粒径为23～33 nm), 模板剂法制备的催化剂中所有组分的分散性均优于共沉淀法制备的催化剂. 程序升温还原实验结果表明,采用聚乙二醇辛基苯基醚与十六烷基三甲基溴化铵为混合模板剂制备的催化剂中Co3O4更容易被还原. Co - O 键的活动度与催化剂催化氧化反应的活性密切相关.
关键词:
介孔材料
,
氧化镧
,
氧化钴
,
氧化锆
,
一氧化碳
,
催化氧化
,
十六烷基三甲基溴化铵
,
聚乙二醇辛基苯基醚
吕倩
,
孟明
,
查宇清
催化学报
采用三嵌段共聚物聚乙醚-聚丙醚-聚乙醚EO20PO70EO20(P123)为有机模板剂合成了介孔TiO2载体,用沉积-沉淀法制得Au/TiO2催化剂.运用N2吸附-脱附、X射线衍射、X射线光电子能谱和高分辨电镜技术对催化剂的结构与形貌进行了表征.采用P123模板剂合成的TiO2具有较均匀的介孔结构,孔径集中在6.1 nm附近,负载金后,其介孔结构保持良好,但孔径下降至5.4 nm.400℃焙烧后,介孔TiO2负载的Au催化剂中Au主要以金属态存在.负载在三种TiO2载体(介孔TiO2、溶胶-凝胶法合成的TiO2和工业TiO2)上的Au晶粒大小和分散度差异较大,其中介孔TiO2载体更有利于金的分散,以该载体制备的催化剂400℃焙烧后金的晶粒尺寸在1～5 nm范围内,催化剂显示了很好的CO氧化活性和抗热稳定性,即使在420℃焙烧,其室温下CO的转化率也在90%以上而溶胶-凝胶法制备的TiO2和工业TiO2负载的纳米金催化剂中,金晶粒尺寸约为10 nm,催化剂的CO氧化活性和抗热稳定性较差.
关键词:
金
,
介孔二氧化钛
,
负载型催化剂
,
一氧化碳
,
氧化
,
三嵌段共聚物P123
,
模板剂
郭丽红
,
孟明
,
查宇清
催化学报
采用热重/差热(TG/DTA), X射线衍射(XRD)和漫反射红外光谱等手段对谷氨酸在Al2O3表面的吸附和热缩合反应进行了表征,并考察了谷氨酸水溶液平衡浓度和pH值对吸附行为的影响,探讨了原位条件下表面吸附的谷氨酸的缩合反应历程. TG/DTA结果表明,谷氨酸在Al2O3上的吸附分两个阶段: 当谷氨酸水溶液的平衡浓度小于0.388 mol/L时,吸附等温线符合Langmuir模型,谷氨酸分子在Al2O3表面的Lewis酸位上发生特定位置吸附,并与载体形成了二齿螯合物; 当平衡浓度大于0.388 mol/L时,呈多层吸附,主要形成β-谷氨酸. 溶液pH值越小,谷氨酸在Al2O3上的吸附量越大. 原位漫反射红外光谱表明, 温度约为200 ℃时谷氨酸分子首先在载体表面进行分子内脱水,形成焦谷氨酸,并与载体通过二齿螯合形成具有较高热稳定性的焦谷氨酸铝盐.
关键词:
谷氨酸
,
氧化铝
,
吸附
,
热缩合
,
焦谷氨酸
