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甲醇合成Cu/Zno催化剂前驱体的物相转变

夏王琼 , 唐浩东 , 林胜达 , 岑亚青 , 刘化章

催化学报

采用共沉淀法制备Cu/ZnO合成甲醇催化剂,重点考察了Cu/Zn母料老化期间pH值的变化情况,并结合X射线衍射(XRD)、红外光谱、微分热重分析、程序升温脱附和扫描电镜等表征于段研究了不同老化时间前驱体物相的变化.结果表明,老化前,前驱体主要以无定形碱式碳酸盐的形式存在;老化过程中,物相由无定形向晶体转变,铜锌开始掺入相应的碱式碳酸盐,此时母液pH值下降,溶液由蓝色变成蓝绿色.随着老化时间的增加,铜锌掺入量增加,晶粒逐渐长大,最终形成大量能生成高活件催化剂的前驱体物相(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2和(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6.XRD结果表明,老化时间对催化剂的CuO晶粒大小影响很大.

关键词: 甲醇 , , 氧化锌 , 共沉淀 , 老化 , 前驱体 , 晶相转变

沉淀方法对铜基甲醇合成催化剂前驱体及其性能的影响

林胜达 , 唐浩东 , 吕兆坡 , 刘采来 , 岑亚青 , 刘化章

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00325

分别采用共沉淀法(CP)、两步沉淀法(TP)和分步沉淀法(FP)制备了Cu/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂.结果发现,FP催化剂上甲醇收率比CP催化剂上高46.3%,比TP催化剂上高9.3%.采用X射线衍射、微分热重分析、红外光谱、N2吸附-脱附、程序升温还原及N2O滴定等方法表征了催化剂.结果表明,FP催化剂前驱体中(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种高活性物相较多,而(Cu,Zn)6Al2(OH)16CO3·4H2O物相较少,焙烧后形成了较多的CuO-ZnO固溶体,同时形成了较多的碳酸盐,因而催化活性更高.

关键词: 甲醇合成 , 沉淀方法 , , 氧化锌 , 氧化铝 , 分步沉淀 , 前驱体 , 碳酸盐

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