倪军
,
王榕
,
孔繁华
,
张天釜
,
林建新
,
林炳裕
,
魏可镁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60179-9
通过X射线衍射、CO化学吸附、X射线光电子能谱和氨合成活性测试等手段,研究了Mg助剂对Ru/AC催化剂组分分布和活性的影响.结果显示,适量Mg的添加有利于Ba和金属Ru粒子在活性炭表面的均匀分布,从而提高了催化剂活性.
关键词:
钡
,
活性炭
,
镁
,
钌
,
氨合成
王榕
,
魏可镁
,
林建新
,
俞秀金
,
毛树禄
催化学报
用RuCl3水溶液浸渍BET比表面积为1 020 m2/g的椰壳活性炭(AC)载体,制备了钌含量为6%的Ru/AC氨合成催化剂. 在添加助剂前,分别用水合肼水溶液、水合肼蒸气和H2还原催化剂,然后分别浸渍Ba(NO3)2和KOH. 催化剂中的Ru∶K∶Ba摩尔比为1∶3∶0.3. 用N2物理吸附、XPS和CO化学吸附等方法对催化剂进行了表征. 结果表明,用不同还原方法制备的催化剂上的钌以不同的化学状态存在,它的活性与其比表面积和金属钌的分散度相关. 用水合肼水溶液还原的催化剂S1中的钌在大气气氛下以金属态存在,它的BET比表面积和金属分散度较大,低温低压下催化活性最高. 以水合肼蒸气还原的催化剂S2中的钌在大气气氛下以RuO3形态存在,它的BET比表面积和金属分散度小,催化活性最低. 用H2还原的催化剂S3中的钌在大气气氛下以RuO2形态存在,其BET比表面积和金属分散度与S1催化剂相当,催化活性也与S1相近.
关键词:
钌
,
活性炭
,
氨合成
,
水合肼
,
还原
林建新
,
王自庆
,
张留明
,
倪军
,
王榕
,
魏可镁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60413-0
采用柠檬酸络合法制备了一系列不同含量Ba掺杂的ZrO2,再用浸渍法制备了K-Ru/Ba-ZrO2催化剂并将其用于氨合成反应.采用X射线衍射和CO2程序升温脱附技术考察了Ba含量对催化剂结构与性能的影响.结果表明,Ba掺入ZrO2后形成的BaZrO3有助于其负载的Ru催化剂氨合成活性的显著提高.在5.0MPa,10000h-1,425℃时,Ru/Ba-ZrO2(Ba∶Zr摩尔比为1∶1)催化剂活性最高,出口氨浓度和反应速率分别达9.24％和29.77mmol/(g·h).这主要归因于载体的强电子传导性能和碱性提高.
关键词:
钡
,
二氧化锆
,
钌
,
氨合成
,
电子作用
罗小军
,
王榕
,
林建新
,
魏可镁
催化学报
采用沉淀法制备了Ru/CeO_2氨合成催化剂,并运用N_2物理吸附、X射线衍射、X射线荧光光谱、CO吸附和H2程序升温还原等技术对其进行了表征,考察了沉淀时反应液的并流、反加、正加以及沉积一沉淀对所制备的Ru/CeO_2催化剂氨合成性能的影响.结果表明,不同制备方法所得到的催化剂,其氯残留量和载体的还原性能都存在明显的差别,最终影响了催化剂的氨合成活性,其中采用正加法制备的催化剂上氯残留量少,载体易还原,因而催化活性最高,在10MPa,10 000h~(-1),450℃反应时,NH_3浓度达到11.9%.
关键词:
沉淀方法
,
氨合成
,
二氧化铈
,
钌
,
共沉淀
,
沉积-沉淀
王秀云
,
王榕
,
倪军
,
林建新
,
魏可镁
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00539
分别以K2RuO4,Ru(Ac)3和RuC13为Ru前驱体,制备了Ru/MgO-CeO2催化剂,并运用X射线衍射、X射线荧光光谱,CO吸附、N2物理吸附和H2程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Ru前驱体对Ru/MgO-CeO2催化剂氨合成性能的影响.结果表明,Ru前驱体对载体MgO-CeO2和Ru的还原件能、氯残留量和催化剂比表面积的影响都很大,从而导致催化剂的氨合成性能的不同.其中以K2RuO4为Ru前驱体制备的催化剂的载体和Ru容易还原,无氯离子,且比表面积较高,因而催化剂活性和氨合成转换频率较高.在10MPa,425℃,10 000h-1条件下,K2RuO4,Ru(Ac)3和RuC13作前驱体制备的催化剂上氨合成转换频率比为1.33:1.05:1.
关键词:
前驱体
,
氨合成
,
氧化镁
,
二氧化铈
,
钌
倪军
,
王榕
,
林建新
,
魏可镁
催化学报
以氯化钌和水合肼反应制备了新型的氧化钌氨前驱体Ru(NH3)5Cl3.透射电镜和CO化学吸附结果表明,由Ru(NH3)5Cl3前驱体制备的活性炭(AC)负载的RuN/AC催化剂中.钌纳米粒子分散度高,粒径分布均匀.与以氯化钌为前驱体制备的Ru/AC催化剂相比,RuN/AC催化剂具有更高的氨合成活性,在10 MPa和10 000 h-1条件下活性增幅超过10%.
关键词:
氯化钌氨
,
前驱体
,
钌
,
负载型催化剂
,
氨合成
王榕
,
林墀昌
,
陈天文
,
林建新
,
毛树禄
催化学报
采用湿浸法制备了用于蒽醌氢化制过氧化氢的系列氢化催化剂. 考察了不同稀土金属(La,Ce,Pr,Nd和Sm)氧化物对Pd/δ,θ-Al2O3催化剂性能的影响. 采用XRD,H2-O2滴定和N2物理吸附等技术对催化剂进行了表征. 结果表明,适量稀土金属氧化物的加入能抑制高温处理时Al2O3晶粒的增长,增大催化剂比表面积,提高金属Pd的分散度,从而提高催化剂的氢化活性. 稀土金属氧化物对Pd/δ,θ-Al2O3催化性能的影响顺序为La》Nd》Pr》Sm》Ce.
关键词:
蒽醌
,
氢化
,
过氧化氢
,
钯
,
稀土金属氧化物
,
氧化铝
倪军
,
王榕
,
郑瑛
,
林建新
,
魏可镁
催化学报
在室温条件下,通过溶胶-凝胶法制备了新的纳米氧化铁载体. X射线衍射、差热-热重分析、扫描电子显微镜和N2物理吸附等测试结果表明,制得的Fe2O3粉体具有典型的介孔结构,孔径范围18.8～25.0 nm,晶相组分由原料配比和制备条件决定. 进一步通过浸渍法制备了高活性的Ru-K/Fe2O3氨合成催化剂. 在475 ℃,10 MPa,10?000 h-1和V(H2)/V(N2)=3的条件下,考察了负载型Ru-K/Fe2O3催化剂的活性. 结果表明,载体中γ-Fe2O3的含量越高,其氨合成活性越好.
关键词:
溶胶-凝胶法
,
介孔氧化铁
,
载体
,
钌
,
钾
,
氨合成
