杨汉培
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范以宁
,
林明
,
许波连
,
陈懿
催化学报
应用X射线衍射(XRD),傅里叶变换激光拉曼光谱(FT-LRS)和微型催化反应装置等测试手段研究了丙烷选择氧化的Bi-Mo复合氧化物催化剂的结构和催化性能. 结果表明, Bi组分是丙烷催化氧化脱氢为丙烯的主要活性组分,而丙烯醛选择性的大小与Bi-Mo复合氧化物催化剂的组成和结构密切相关. 不同组成的Bi-Mo复合氧化物催化剂在丙烷转化率(～28.0%)相近的情况下,其丙烯醛选择性随Mo/(Mo+Bi)原子比的增加先逐渐增加,在Mo/(Mo+Bi)原子比为0.50时达极大值(～28.1%). 随Mo/(Mo+Bi)原子比进一步增加,丙烯醛选择性又急剧下降. XRD和FT-LRS结果表明, Bi2O3和MoO3之间可形成二元Bi-Mo-O晶相固溶体,从而显著提高了催化剂对选择氧化反应的催化性能. 尤其是当α-Bi2(MoO4)3和γ-Bi2MoO6两相共存时,Bi-Mo复合氧化物催化剂具有较优良的选择氧化催化性能. γ-Bi2MoO6参与了α-Bi2(MoO4)3对丙烷的选择氧化,加速了选择氧化活性氧物种的再生.
关键词:
氧化铋
,
氧化钼
,
丙烷
,
选择氧化
,
丙烯醛
杨汉培
,
范以宁
,
许波连
,
陈懿
催化学报
用X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)、程序升温还原(TPR)、催化剂晶格氧反应性和微反测试等手段考察了BiCeVMoO复合氧化物催化剂的组成、结构、氧化-还原性质与催化丙烷选择氧化性能. 结果表明,n(Ce)/n(Ce+Bi)≤0.15时,Ce组分可能占据BiVMoO结构中Bi离子所处的晶格位置. 催化剂对丙烷选择氧化的催化性能与Ce组分的含量密切相关,随着Ce含量的增加,丙烯醛选择性显著升高,在n(Ce)/n(Ce+Bi)=0.15时达极大值. 随着Ce含量的进一步增加,丙烯醛选择性下降,完全氧化产物COx选择性上升. 可以认为,适量Ce组分的引入提高了催化剂晶格氧物种的反应活性,从而改善了催化剂对丙烷选择氧化的催化性能.
关键词:
氧化铋
,
氧化铈
,
氧化钒
,
氧化钼
,
复合氧化物
,
丙烷
,
选择氧化
,
丙烯醛
聂坤
,
杨汉培
,
孙慧华
,
崔素珍
,
吴俊明
影像科学与光化学
doi:10.7517/j.issn.1674-0475.2017.01.061
通过微乳液法制备了Fe掺杂钙钛矿型KMgF3光催化剂,运用扫描电子显微观察(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、光致发光光谱(PL spectra)、X射线光电子能谱(XPS)等对催化剂形貌、结构及理化特性等进行表征.考察了制备材料对水体中罗丹明B和甲基橙的光降解性能和其稳定性.结果表明,Fe3+通过取代Mg2+掺杂进入KMgF3晶格形成均质固溶体,抑制晶粒长大和团聚的同时形成新的掺杂能级和浅电子陷阱,显著改善催化剂的光谱响应和抑制催化剂表面光生电子和空穴的复合.最适Fe3+掺杂量为Mg2+的1/4(摩尔分数),掺杂催化剂对水体罗丹明B、甲基橙的降解率30 min内分别可达92％、91％,相比未掺杂的催化剂,降解率分别显著提升了约63％、68％.经5次光降解实验循环后,掺杂催化剂活性仍可保持新鲜催化剂的90％以上.
关键词:
KMgF3
,
Fe掺杂
,
钙钛矿
,
罗丹明B
,
甲基橙
,
光催化
