高海燕
,
杨文书
,
相宏伟
,
李永旺
,
孙予罕
,
刘涛
,
谢亚宁
,
张静
,
胡天斗
催化学报
通过用NH4NO3溶液处理商业硅胶,制备了不同pH值的硅胶载体和一系列Co/SiO2催化剂,并考察了催化剂的还原性能. 结果表明,载体pH值的降低,使Co/SiO2催化剂在工业还原条件(673 K)下的还原度从30.9%提高到72.4%. 用TPR和EXAFS技术研究了Co/SiO2催化剂的还原过程. 结果表明,催化剂较高的还原度是由于减弱了还原过程中生成的CoO与载体硅胶之间的相互作用,从而促进了CoO的进一步还原. 用FT-IR技术研究了不同pH值硅胶表面硅醇基的存在状态,发现酸性较强的载体上易于发生表面硅醇基间的缩合作用. 根据实验结果提出了Co/SiO2催化剂的还原机理.
关键词:
钴
,
硅胶
,
负载型催化剂
,
还原性
,
pH值
杨文书
,
房鼎业
,
相宏伟
,
李永旺
,
刘继森
催化学报
HMS介孔分子筛经水热处理得到无定形SiO2,分别以无定形SiO2和HMS为载体,用浸渍法制得了15%Co/SiO2和15%Co/HMS催化剂. 研究表明: 氧化态Co/SiO2和Co/HMS催化剂中的钴物种以Co3O4形式存在,且Co3O4晶粒粒径均较相应催化剂的孔径大,故有部分钴物种存在于催化剂外表面; 氧化态Co/HMS催化剂中的钴物种堵塞孔道较为严重; Co/HMS催化剂中存在较强的金属-载体相互作用,因此Co/HMS催化剂较Co/SiO2催化剂难还原; Co/HMS催化剂还原后具有较高的钴分散度,使其具有优异的费-托合成反应性能.
关键词:
HMS分子筛
,
无定形二氧化硅
,
钴基催化剂
,
费-托合成
