杨少霞
,
冯玉杰
,
蔡伟民
,
孙晓君
,
万家峰
材料工程
doi:10.3969/j.issn.1001-4381.2003.11.009
采用浸渍法制备了RuO2/γ-Al2O3和RuO2/CeO2/γ-Al2O3催化剂,并利用XRD、sEM和XPS对催化剂进行了表征,研究了Ce的加人对RuO2/γ-Al2O3催化剂表面分散性和催化剂表面元素Ru,O和Ce化学态的影响,同时考察了RuO2/γ-Al2O3和RuO2/CeO2/γ-Al2O3催化剂湿式氧化降解苯酚的活性,并深入探讨了Ce对RuO2/γ-Al2O3催化剂的助催化作用.结果表明:Ce掺杂改性后,使催化剂表面Ru的化学态降低、表面氧空位增加,并且活性组分Ru的分散性增加,从而使RuO2/CeO2/γ-Al2O3催化剂的活性提高,因此Ce起到了显著的助催化作用.
关键词:
苯酚氧化
,
Ru系催化剂
,
CeO2
,
湿式氧化
杨少霞
,
冯玉杰
,
万家峰
,
蔡伟民
人工晶体学报
doi:10.3969/j.issn.1000-985X.2003.03.013
采用浸渍法制备了4%质量分数的RuO2/γ-Al2O3催化剂,并利用XRD和SEM对催化剂进行了晶体结构表征.研究了催化剂制备的焙烧温度和时间、进水pH值和处理温度对RuO2/γ-Al2O3催化剂活性影响,并对其影响机制进行了初步探讨.结果表明,焙烧温度升高、焙烧时间延长会导致催化剂的活性组分RuO2的晶粒增长过大;在300℃经3h焙烧,形成的RuO2晶粒细小,苯酚溶液的COD(化学需氧量)去除率较高.在本研究的pH范围内,进水pH值为酸性时,COD去除率高于碱性时的COD去除率;当反应温度升高时,RuO2/γ-Al2O3催化剂降解苯酚的能力显著提高,且反应的诱导期明显缩短,当反应温度从150℃升高至180℃时,在进水pH值为5.6,反应2h后,此催化剂的COD去除率为96%以上.研究表明,RuO2/γ-Al2O3催化剂具有较好的活性和和稳定性.
关键词:
苯酚氧化
,
Ru系催化剂
,
pH值
,
湿式氧化
陈正雄
,
祝万鹏
,
杨少霞
,
王建兵
催化学报
采用共沉淀法制备了催化湿式氧化降解苯酚的TiO2-CeO2催化剂,通过单因素多次实验和正交实验两种不同的实验方式,考察了不同的制备条件如活性组分配比、焙烧温度、焙烧时间和老化过程的pH值等对催化剂活性的影响,证明了老化过程中保持较高pH值对于TiO2-CeO2催化剂的活性具有决定性作用.当活性组分摩尔配比为1:1,焙烧温度为450℃,焙烧时间为5.0 h,老化过程中pH保持为11时得到的催化剂,在反应温度为150℃,氧分压为4.5 MPa的条件下,经90 min的反应,浓度为2.1 g/L的苯酚溶液COD去除率达到了93%.通过热重差热、N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等分析方法揭示了催化剂的微观结构.结果表明,BET比表面积、表面吸附氧以及表面三价金属元素的相对含量等物理和化学结构特性对催化剂的活性有重要影响.
关键词:
氧化钛
,
氧化铈
,
复合氧化物催化剂
,
催化湿式氧化
,
苯酚
王建兵
,
祝万鹏
,
王伟
,
杨少霞
,
周云瑞
催化学报
分别采用传统成型法和新的成型法制备了一系列以CeO2为主要成分的载体,将贵金属Ru浸渍在这些载体上制备了不同的催化剂.对催化剂的比表面积和机械强度进行了表征,并通过湿式氧化乙酸的静态实验和湿式氧化苯酚的动态实验分别考察了催化剂的活性和稳定性.结果表明,Ru负载在采用新方法成型的载体上制得的催化剂具有更大的比表面积.向CeO2中掺杂Zr能增大载体的比表面积.新方法制备的催化剂Ru/ZrO2-CeO2催化湿式氧化乙酸具有良好的活性,化学需氧量(COD)去除率为98%.在110 h的催化湿式氧化苯酚反应中,苯酚和COD的去除率维持在96%左右,反应过程中活性组分的溶出浓度很小,催化剂表面有少量的积炭,但积炭在300 ℃能够被完全氧化.因而催化剂具有较好的稳定性和工业应用可能性.
关键词:
钌
,
氧化铈
,
氧化锆
,
负载型催化剂
,
催化湿式氧化
,
乙酸
,
苯酚
,
稳定性
杨少霞
,
祝万鹏
,
陈正雄
,
王建兵
,
周云瑞
催化学报
采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了CeO2-TiO2催化剂,利用N2吸附、X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和Zeta电位分析等手段表征了催化剂的表面结构性质. 以乙酸和苯酚为目标物,进行了湿式氧化高浓度乙酸和苯酚的活性测试,研究了CeO2-TiO2催化剂表面结构与活性之间的关系. 结果表明, Ce和Ti之间的相互作用使复合氧化物CeO2-TiO2催化剂具有小的晶粒尺寸和高的比表面积,催化剂表面化学吸附氧含量增加,且不同制备方法得到的CeO2-TiO2催化剂表面电位点不同,共沉淀法制备的催化剂更有利于乙酸和苯酚的吸附. 在湿式氧化反应中, CeO2-TiO2催化剂有较高的活性,其中共沉淀法制备的催化剂活性最高;在230 ℃, 5 MPa条件下反应120 min后,乙酸COD去除率为79%;在150 ℃, 4 MPa下反应120 min后,苯酚COD去除率为96%.
关键词:
湿式氧化
,
氧化铈
,
二氧化钛
,
乙酸
,
苯酚
