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由新型铜胺络合物模板剂设计合成活性优异的Cu-SSZ-13分子筛

任利敏 , 张一波 , 曾尚景 , 朱龙凤 , 孙琦 , 张海燕 , 杨承广 , 孟祥举 , 杨向光 , 肖丰收

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60280-X

以低廉的铜胺络合物为新型模板剂,成功地合成了含铜的SSZ-13沸石分子筛(Cu-ZJM-1).在合成过程中,铜胺络合物既是模板分子,又是催化活性组分铜物种的直接来源.理论计算表明,该模板分子的构型与尺寸恰好与构成SSZ-13分子筛结构的CHA笼相匹配,因而可以成功地导向该沸石分子筛结构.采用X射线衍射、扫描电镜、氮气吸附、红外、紫外-可见吸收光谱、差热-热重分析、氨气程序升温脱附及氢气程序升温还原等手段对样品的性质及模板分子的状态进行了系统表征.结果表明,所制Cu-ZJM-1样品为结晶度很高的SSZ-13沸石结构,硅铝比和铜负载量可调且铜处于高分散状态,在NH3选择催化还原氮氧化物反应中表现出优异的催化性能.

关键词: 新型模板剂 , 铜胺络合物 , 设计合成 , Cu-SSZ-13 , 理论计算 , 氨还原消除氮氧化物反应

BiMnO3钙钛石上低温NH3选择性催化还原NO

张一波 , 王德强 , 王静 , 陈去非 , 张震东 , 潘喜强 , 苗珍珍 , 张彬 , 武志坚 , 杨向光

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60439-7

首次将钙钛石 BiMnO3用于低温条件下 NH3选择性催化还原 NO 反应中.结果表明,该催化剂在100~240 oC 范围内表现出较好的催化活性.实验和理论计算显示,相对于 LaMnO3, BiMnO3优异的低温催化活性归因于其较强的 Lewis 酸性和较多的表面吸附氧物种.此外, BiMnO3还具有较好的抗水、抗硫性能.

关键词: 钙钛石 , 锰酸铋 , 酸性 , 选择催化还原 , 低温

基于流电沉积法制备的Pt／Ni／Al2O3催化剂及其对CO催化性能

李经纬 , 邬天笑 , 张一波 , 易婷 , 张泽树 , 孙立伟 , 张震东 , 杨向光

应用化学 doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.11.160136

以水滑石为前驱体，通过流电沉积法制备了Pt负载型催化剂。在该催化剂中，贵金属Pt具有良好的分散性。此外，以CO氧化为探针反应考查了不同Pt负载量对CO催化氧化性能的影响。结果表明，当Pt的负载量为5％时，催化剂对CO的完全转化温度仅为90℃。

关键词: 水滑石 , 铂 , 流电沉积法 , 一氧化碳氧化

M-HMS的合成、表征及在苯酚羟化反应中的催化性能

金向军 , 李晓萍 , 门勇 , 肖德海 , 李静 , 杨向光 , 吴越

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2002.03.010

以同晶取代方法合成了M-HMS(M=Fe、Cu、Co、V, HMS:Hexagonal Mesoporous Silicates)中孔分子筛. 经XRD、IR、ESP表征,证明过渡金属离子已进入HMS骨架中. 在苯酚羟化反应中考察了M-HMS的催化性能. 结果表明,M-HMS的催化性能明显高于相对应的M/SiO2负载型催化剂. 依据引入HMS骨架的过渡金属离子是苯酚羟化反应的活性中心,以及H+和OH-可能参与反应的结果提出了可能的反应机理.

关键词: HMS-中孔分子筛 , 苯酚羟化 , 二酚

一种可能形成POPs途径的初探-气相苯的氯化反应

白云鹏 , 石磊 , 刘淑莹 , 周慧 , 崔勐 , 邢俊鹏 , 杨向光

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2010.90764

用串联质谱碰撞室模拟大气环境研究了持久性有机污染物(POPs)形成过程,实验发现,经离子-分子反应可以生成氯苯类化合物. 以中性苯与酰氯为反应物在离子源进行反应,在苯含量为4×10-3 Pa、酰氯含量为4×10-4 Pa时,氯苯的生成量为5×10-8 Pa,远远高于背底浓度5×10-9 Pa.对氯苯类化合物的形成,大气环境明显优于质谱环境,实验结果表明,在大气中经离子-分子反应形成POPs是可能的.

关键词: POPs , 氯苯 , 气相离子-分子反应 , 大气污染

Lewis酸对杂多酸催化异丁烷/丁烯烷基化反应的作用Ⅰ.SbCl5的修饰作用

赵振波 , 孙闻东 , 杨向光 , 叶兴凯 , 吴越

催化学报

考察了SbCl5对杂多酸(HPA)催化i-C4H10/C4H8烷基化反应的修饰作用,用Hammett指示剂测定了SbCl5/HPA催化剂的酸强度.结果表明,经SbCl5修饰的HPA的酸强度有所提高,SbCl5的加入量、反应温度及反应时间对烷基化油收率及产物分布均有不同的影响.

关键词: 异丁烷 , 丁烯 , 烷基化 , 杂多酸 , 酸强度 , Lewis酸 , 五氯化锑

硅烷化TS-1对环己烷均相氧化反应的促进作用

王德强 , 张一波 , 肖德海 , 杨向光

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60193-3

考察了钛硅分子筛(TS-1)以及硅烷化钛硅分子筛(TS-1-S)上环烷酸钴(Co-nap)催化环己烷氧化反应性能.结果表明,TS-1和TS-1-S对该反应均具有显著的促进作用,环己烷转化率由无TS-1时的3.6%分别提高至6.4%和7.9%,产物选择性保持在80%左右,反应时间由300 min可缩短为130min.进一步的研究表明,随着TS-1的加入,Co-nap在其表面发生了吸附,使得均相反应变成了"类多相催化反应".这是反应性能显著提高的主要原因.

关键词: 钛硅分子筛 , 环己烷 , 均相氧化 , 吸附 , 硅烷化

用高浓度杂多酸溶液催化苯甲醚与乙酸酐的酰化反应

赵振波 , 孙闻东 , 杨向光 , 叶兴凯 , 吴越

催化学报

关键词: 杂多酸 , 苯甲醚 , 乙酸酐 , 酰化反应

以水滑石为前体的Mg-Al-M复合氧化物对催化消除NOx的活性

刘钰 , 杨向光 , 张忠良 , 吴越

催化学报

通过H2-TPR,XRD,TG-DTA及比表面积测定等对Mg-Al水滑石化合物进行了表征,研究了焙烧温度对水滑石物理性质的影响.在此基础上,研究了Mg-Al水滑石中加入过渡金属(M)离子后对NO+CO反应的催化活性.结果发现,含有Cu离子的样品对NO+CO反应有较高的催化活性,并与Co-Al-M的催化性能进行了比较.

关键词: 水滑石 , 氧化镁 , 氧化铝 , 过渡金属 , 复合氧化物 , 氮氧化物 , 催化消除