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Cu-HZSM-5上氯苯气相羟化反应及催化剂失活

陈灵晶 , 林海强 , 严斌 , 杨乐夫

催化学报

研究了Cu-HZSM-5催化剂上的氯苯气相羟化合成苯酚反应及催化剂的失活情况. 发现在773 K和水/氯苯体积比为3的反应条件下, 1.6%Cu-HZSM-5催化剂上氯苯转化率高达82.4%, 苯酚选择性为98.2%, 但催化性能随着反应的进行有逐渐下降的趋势. 采用X射线衍射、氮气静态吸附、X射线能谱和吡啶吸附红外光谱等手段对反应前后的催化剂进行了表征. 结果表明,铜的流失、HZSM-5分子筛骨架脱铝、晶格塌陷和积炭是导致催化剂失活的主要原因.

关键词: 氯苯 , 气相羟化 , 苯酚 , , HZSM-5分子筛 , 催化剂失活

ZrO2引入对Pd/Al2O3催化剂结构和性能的影响

何湘鄂 , 杨乐夫 , 史春开 , 胡昱翔 , 蔡俊修

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2003.10.002

采用共沉淀法制得不同摩尔比的ZrO2和Al2O3复合载体,考察了负载型Pd/nZrO2-mAl2O3催化剂上CH4的催化燃烧反应,当催化剂中n(ZrO2)∶ n(Al2O3)=1∶ 5.8时催化活性最好. XRD结果显示,ZrO2的引入量影响了催化剂的表面组成和结构,当催化剂中存在单斜相ZrO2及催化剂成大孔径分布时催化剂活性较好. O2-TPD结果表明,适量ZrO2引入,促使载体与贵金属的相互作用形成大量活性PdOx,提高了催化剂的CH4氧化能力.

关键词: Pd催化剂 , Zr/Al混合氧化物 , 甲烷催化燃烧

水滑石型固体碱碱性位的内标CO_2-程序升温脱附-MS表征

黄登通 , 柯国梁 , 苏抒 , 杨乐夫 , 方维平

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2010.90242

通过共沉淀法制备了一系列不同镁铝比的水滑石样品,依据物相分析与热失重实验结果确认了合成的样品具有水滑石结构.以方解石型CaCO_3为内标,对水滑石样品碱性位的CO_2-程序升温脱附(TPD)定量表征进行校正,并比较了不同实验参数对方法精密度的影响.经过各测试参数的敏感性分析证实,用CaCO_3脱附峰面积校正后,水滑石碱密度测量结果的RSD分别由9.7%、12.3%下降为4.3%、7.3%,而汇总分析的RSD可从29.6%下降至6.6%.CO_2-TPD定量分析精密度明显提高,证实了内标法的优势及其应用于固体碱定量表征的可行性.将内标法所得结果与固体碱催化酯交换反应的性能关联,结果发现,水滑石催化性能受到活性相的碱强度与碱密度双重指标的调控,碱强度和碱密度越大,酯交换催化效率越高.

关键词: 固体碱 , CO_2-TPD , 水滑石 , 碱密度 , 酯交换

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