杜以波
,
张广积
,
孙鹏
,
段雪
,
王作新
催化学报
采用配体4-CH3SC6H7NH2插层的α-磷酸锆(ZrP)为插层主体,将Rh3+引入层状材料的层板之间制备了新型层柱催化材料Zr(HPO4)1.70(CH3SC6H4NH2)1.09(PO4)0.30Rh0.10·5.52H2O,其层间距由2.36 nm变为1.56 nm,结晶度有所下降.XPS结果表明,配体4-CH3SC6H4NH2与Rh3+之间形成了N→Rh配位键,而没有形成S→Rh配位键,Rh的配合物与层板之间主要是静电作用.配体在该层柱材料中的热稳定性比插入Rh3+之前提高.该层柱材料对甲醇羰基化反应具有较高的催化活性,羰基化选择性为100%,对乙酸甲酯具有较高的产物选择性.
关键词:
α-磷酸锆
,
层柱材料
,
铑
,
甲醇
,
羰基化
李峰
,
卫敏
,
何静
,
杜以波
,
孙鹏
,
段雪
催化学报
以层状α-磷酸锆为插层主体,采用高温固相离子交换插层法制备了Cu2+,K+柱撑的磷酸锆类层柱催化剂,并用XRD,IR和TG等方法对其进行了表征.结果表明,金属离子柱撑的α-磷酸锆类层柱催化剂的层间距由原来的0.76 nm扩撑至0.81 nm,结晶度有所下降.通过甲醇氧化羰基化液相法制备碳酸二甲酯反应,考察了磷酸锆类层柱催化剂的催化性能.在一定的反应条件下,甲醇转化率可达16.7%,碳酸二甲酯选择性可达57%,而且催化剂用量少,结构稳定,对设备腐蚀性小.
关键词:
磷酸锆
,
层柱催化剂
,
金属离子
,
甲醇
,
氧化羰基化
,
碳酸二甲酯