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以四乙基氢氧化铵-四甲基氯化铵为模板剂水热法合成UZM-5沸石

刘艳 , 李英霞 , 李建伟 , 陈标华

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91237

以四乙基氢氧化铵(TEAOH)-四甲基氯化铵(TMACI)为复合模板剂,采用静态水热法合成了UZM-5沸石.较为系统地考察了合成条件对UZM-5沸石的生长和晶化的影响,并采用X射线衍射、红外光谱和热重等手段对样品进行了表征.结果表明,在SiO2:(0.16~0.5)Al2O3:(0.4~1.0)TEAOH:(0.06~0.13)TMACl:20H2O的初始反应物摩尔比条件下,均能获得结晶良好的UZM-5沸石.适宜的晶化温度为403~423 K,过高的晶化温度将导致无定形产物的生成.当以硅溶胶为硅源时,晶化只需2 d,而以硅酸或硅胶为硅源时则分别需要4 d和5 d,过长的晶化时间导致杂晶方钠石的生成.Na+的存在容易导致UZM-9沸石的生成,影响产物的相选择性.

关键词: UZM-5沸石 , UZM-9沸石 , 四乙基氢氧化铵 , 四甲基氯化铵 , 水热法 , 硅源 , 钠离子

三氯化钇-异丙醇加合物合成异丙醇钇的研究

陈永熙 , 周立娟 , 李英霞 , 雷家珩

硅酸盐通报 doi:10.3969/j.issn.1001-1625.2002.01.011

采用Y2O3为原料先制得无水YCl3然后与异丙醇反应生成YCl3·3C3H7OH加合物,并采用自制异丙醇钠与之反应制备得到异丙醇钇,反应的最佳条件为80℃回流3~4小时,然后静置12h以便NaCl的分离.在YCl3·6H2O脱水制备YCl3的过程中,采用醋酸酐脱水法,具有方法简单,污染小,且易于操作等特点.

关键词: 异丙醇钇的制备 , 金属醇盐的合成 , 乙酸酐脱水法 , 陶瓷复合材料

MCM-22沸石的孔结构和酸分布特性对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响

李英霞 , 陈标华 , 孟伟娟 , 李成岳 , 王文兴 , 曹钢

催化学报

根据测试结果,得到了MCM-22和具有相同硅铝比的β沸石的酸中心数及其分布,系统地研究了反应条件对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响; 结合扩散系数与扩散势能,讨论了产物分布与MCM-22沸石孔道及酸性质的关系,并与β沸石进行了比较. 苯烷基化反应发生在MCM-22沸石的外表面上,其空间位阻较小; 在相同的反应条件下,与发生在β沸石十二元环孔道内的苯烷基化反应相比,异丙苯的选择性低2%~4%,二异丙苯的选择性高0.5%~5%,三异丙苯的生成量多10余倍. 位于MCM-22沸石十元环二维正弦波形孔道的B酸中心,由于空间位阻大,很难发生苯烷基化反应,但可发生丙烯齐聚反应,故MCM-22沸石上有较多的丙烯齐聚物生成. Β沸石上生成正丙苯的量是MCM-22沸石上的3~4倍.

关键词: MCM-22沸石 , β沸石 , , 丙烯 , 烷基化

钒磷复合氧化物催化剂再氧化的在线动态质谱研究

梁日忠 , 李英霞 , 李成岳 , 陈标华 , 胡山鹰

催化学报

采用在线质谱动态响应技术,研究了钒磷复合氧化物(VPO)催化剂再氧化条件(氧浓度、温度和时间)对正丁烷选择氧化制顺酐反应的影响. 结果表明,催化剂再氧化条件对正丁烷选择氧化反应性能有明显的影响,其中再氧化温度是主要影响因素. 当正丁烷选择氧化和VPO催化剂再氧化在反应器(循环流化床和固定床)内序贯、交替进行时,可以通过改变再氧化条件使催化剂再氧化反应与正丁烷选择氧化反应恰当地匹配以改善时均反应性能.

关键词: , , 复合氧化物 , 再氧化 , 质谱 , 动态响应 , 丁烷 , 选择氧化

用于CO2吸收的氨基功能化固载离子液体的合成与表征

宋彦磊 , 曲永水 , 黄崇品 , 李英霞 , 任宇 , 陈标华

功能材料 doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2014.01.014

以多孔硅胶为载体,采用有机-无机嫁接的方法在硅胶表面合成氨基功能化的离子液体.通过元素分析,碳核磁共振确定该固体材料的组成和结构.通过热重分析、BET 等手段对其性能进行表征,测得该固体材料具有较高的比表面积和较好的热稳定性.35℃时,材料在压力为常压,0.4,0.7与1.0 MPa 测得CO 2的吸收量分别为0.041,0.068,0.189和0.405 mmol/g,且随着压力的增大,其吸附量迅速增加.材料重复使用5次,其 CO 2吸收量没有明显下降.

关键词: 有机-无机嫁接 , CO2 , 吸收 , 离子液体

改性β分子筛上异丙醇与苯气相合成异丙苯的反应动力学

李建伟 , 范建光 , 李英霞 , 陈标华 , 李成岳

催化学报

基于热力学分析、在线GC-MS测试和变空速实验获得的信息,对改性β分子筛上异丙醇(IPA)与苯常压气相合成异丙苯(IPB)反应的网络结构进行了较为系统的研究,确定了该反应体系的主反应和副反应,提出了能合理解释实验现象的反应网络结构: IP→AH2O+C3H6+C6H6(→←)-C6H6 IPB+C3H→6DIPB.采用微型等温积分反应器,在 n(C6H6)/ n(IPA)=8~17和T=513~573 K的条件下,对改性β分子筛上异丙醇与苯气相烷基化反应的动力学特性进行了研究.依据所判识的反应网络结构和幂函数速率方程,以Simplex-Marquardt复合法对实验数据进行非线性参数估计,建立了可描述反应动力学实验数据的双速率模型.

关键词: 异丙醇 , , 烷基化 , 异丙苯 , 反应动力学 , 反应网络 , β分子筛

以四乙基溴化铵为模板剂气相传输法合成β沸石

牛田瑛 , 李英霞 , 李建伟 , 陈标华

催化学报

以廉价的四乙基溴化铵为模板剂,采用原料直接混合气相传输法合成β沸石.利用X射线衍射、红外光谱和扫描电镜等手段对产物进行了表征,考察了合成条件对β沸石晶化的影响.结果表明,在硅铝比为15~200,钠硅比为0.35~0.55,模硅比大于0.12时都可以得到结晶度良好的β沸石.该方法合成β沸石需要较高的碱硅比,投料硅铝比范围宽,晶体生长速度快,423 K时10 h生长期已基本结束.过高的晶化温度和过长的晶化时间均易导致杂品生成.合成的β沸石形貌随晶化时间变化,由晶化初期的椭球形转变为晶化结束时的不规则多面体.

关键词: β沸石 , 四乙基溴化铵 , 气相传输法 , 合成相区 , 模板剂

磷改性MCM-22分子筛上苯与 1-十二烯烷基化合成十二烷基苯

田玲 , 李建伟 , 李英霞 , 陈标华

催化学报

采用浸渍法制备了一系列用于苯和 1-十二烯烷基化合成十二烷基苯的磷改性MCM-22分子筛,以X射线衍射(XRD)和固体 27Al、31P 核磁共振, N2吸附,氨程序升温脱附(NH3-TPD), 热重(TG)和红外光谱(FT-IR)等表征技术,结合固定床连续流动反应器中的性能评价,较为系统地研究了磷改性对MCM-22分子筛的结构、表面酸性及其烷基化催化性能的影响. 结果表明,用磷改性MCM-22分子筛虽然不会影响分子筛的晶体结构,但是会破坏分子筛上的 Si - O - Al 键,使部分四配位铝转化为六配位铝. 由于聚合态的磷酸盐可能与Al发生键合,多聚态磷酸盐数量随着磷含量的增加而增多,从而改变了分子筛的孔道大小和酸性,使得强酸减少,弱酸增多,酸强度降低,总酸量和B酸中心数随着磷含量的增加呈现先增后减的规律, L酸减少. 适当的磷含量有利于提高MCM-22分子筛对苯与 1-十二烯烷基化反应的催化选择性和稳定性,改性磷含量为0 5%左右时产物 2-十二烷基苯收率最高.

关键词: MCM-22分子筛 , 磷改性 , , 1-十二烯 , 烷基化

用水热法在铁铬铝合金片上原位合成MCM-22沸石膜

邹新华 , 李英霞 , 曾建令 , 陈标华

催化学报

采用水热法在铁铬铝合金片载体上原位合成了MCM-22沸石膜,并采用X射线衍射和扫描电子显微镜对沸石膜进行了表征,探讨了成膜的影响因素. 结果表明,载体预处理条件对合成沸石膜的品质有较大的影响. 载体仅经碱处理后合成的沸石膜稀疏而不连续; 载体先经碱处理再经酸处理后可得到连续致密的沸石膜,且晶片取向均一; 载体预先涂覆Al2O3胶过渡层后制得的MCM-22沸石膜经超声波清洗后不会脱落,表明沸石膜与载体间的结合力增强. 此外,增大晶化母液量有利于沸石膜的生长.

关键词: 铁铬铝合金片 , 水热法 , MCM-22沸石膜 , 合成

多孔网络结构玻璃材料的制备及其应用研究

雷家珩 , 李英霞 , 郭丽萍 , 邓和平

材料导报

主要介绍了高硅氧多孔网络结构玻璃光学基片、微珠和多孔光纤的制备方法及其在特种物质分离、负载、光学传感以及进行纳米复合制备新的光电材料等方面的应用研究情况,并分析了其技术发展和应用前景.

关键词: 多孔玻璃 , 纳米复合材料 , 光电子材料 , 光纤传感 , 离子筛

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