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全硅β沸石的合成、表征及在苯酚羟基化反应中的催化性能

何红运 , 李艳凤 , 何震 , 喻铃 , 庞文琴

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2007.07.014

以白炭黑为硅源,氢氧化四乙基铵为模板剂,氟化钠为矿化剂,采用水热法合成了全硅β沸石(Si/Al>1 200),探讨了起始反应混合物组成对全硅β沸石晶化的影响,利用XRD、IR、TG/DTA和SEM等测试技术对产品的结构特性进行了表征.结果表明,按下列化学组成配制初始反应混合物:n(SiO2):n((TEA)2O):n(H2O):n(NaF)=60:(17~18):(480~660):(5~40),将所得胶状物质转入聚四氟乙烯衬里的20 mL不锈钢反应釜中,在140℃晶化12 d,可合成出全硅β沸石.在以H2O2作氧化剂的苯酚羟基化反应中,所合成的全硅β沸石表现出较高的催化活性,当反应温度为80℃,反应时间为6 h,m(Catalyst):m(Phenol)=1:20,m(Phenol)/m(H2O)=0.6和n(Phenol)/n(H2O2)=2时,苯酚的转化率为34.6%,H2O2的有效利用率达61.2%,邻苯二酚的选择性为69.8%,对苯二酚的选择性为27.0%.

关键词: 全硅β沸石 , 催化 , 苯酚 , 羟基化

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