罗来涛
,
李松军
,
黄冰峰
,
李凤仪
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2003.02.007
采用浸渍法制备了一系列的Ru-RE/sepiolite(海泡石)(RE=La,Ce,Tb或Y)催化剂,以二氧化碳甲烷化及苯加氢为探针反应, 以TPD、TPSR、CO化学吸附和CS2中毒为手段系统地研究了RE对Ru/sepiolite催化剂的改性机制.结果表明,RE的加入显著影响Ru/sepiolite催化剂的催化性能.从机理上看,RE对CO2甲烷化性能的影响是通过对反应物活化过程中的能量因素及几何因素的调节作用来实现的.RE的加入增加了Ru/sepiolite催化剂的活性表面积、活性中心数和催化剂抗毒物的能力.研究还表明,RE的添加顺序亦对Ru/sepiolite催化剂的活性构成一定的影响.
关键词:
稀土
,
钌基催化剂
,
甲烷化
,
加氢
,
改性
罗来涛
,
李松军
,
郭建军
催化学报
研究了Mo,Mn和Zr等过渡金属对Ru/sepiolite催化剂上CO2甲烷化反应性能的影响.结果表明,过渡金属的加入显著影响催化剂的活性,催化剂的活性与Ru表面的电子状态密切相关.Mo的加入增大了Ru/sepiolite催化剂的活性表面积,提高了分散度,增加了活性中心数目,增强了抗毒能力.用过渡态理论将平行反应的选择性之比与ΔH≠及ΔS≠进行了关联. Mo的加入降低了Ru/sepiolite催化剂的表面能量,并以增大其空间位阻为代价.当T≤674 K时,能量因素大于位阻因素,Mo的加入使S(CH4)/S(CO)比降低;当T＞674K时,位阻因素占据主导地位,S(CH4)/S(CO)比升高.
关键词:
过渡金属
,
钌
,
海泡石
,
负载型催化剂
,
二氧化碳
,
甲烷化
,
反应动力学
,
反应热力学
