林明桂
,
杨成
,
吴贵升
,
魏伟
,
李文怀
,
单永奎
,
孙予罕
,
何鸣元
催化学报
考察了锰和镧助剂对Cu/ZrO2催化剂上CO加氢合成甲醇反应性能的影响,并通过BET,XRD,TPR,H2-TPD和CO-TPD等手段对催化剂的结构及吸附-脱附性能进行了研究.结果表明,锰和镧两种助剂均能有效地提高催化剂的活性,同时引入两种助剂时可使催化剂的活性进一步提高,表现出较强的协同效应.一方面,锰的加入可使催化剂各组分的相互作用增强,特别是铜锰复合物的形成可有效地促进活性组分的分散,防止催化剂的烧结; 另一方面,镧助剂的引入进一步增强了铜锆在界面的相互作用,稳定了催化剂的活性中心,有利于吸附物种在两者之间发生溢流.
关键词:
铜
,
氧化锆
,
负载型催化剂
,
锰
,
镧
,
助剂
,
协同作用
,
甲醇合成
银董红
,
李文怀
,
钟炳
,
彭少逸
催化学报
用不同链长度的十二胺,十四胺,十六胺和十八胺等伯胺为模板剂合成了具有不同孔径大小的HMS中孔分子筛. XRD和低温氮吸附测定表明,HMS具有典型的中孔分子筛特征,且其孔径大小随HMS合成中所用模板剂链长度的增加而增加. 以HMS为载体,采用孔体积浸渍法制备了负载量为7.5%的钴催化剂,在接近工业试验条件下(n(H2)/n(CO)=2.1,GHSV=500 h-1,p=2.0 MPa,θ=227 ℃)考察了载体孔径大小对费-托合成反应性能的影响. 结果表明,与常规的SiO2载体相比,HMS负载钴催化剂具有更高的催化活性和C5+选择性;而且,CO转化率,C5+选择性及产物中的蜡油比均随着HMS载体孔径的增大而升高. 以7.5%Co/HMS-18为催化剂,CO转化率为78.0%,C5+选择性为80.8%,蜡油比为11.1.
关键词:
HMS分子筛
,
钴催化剂
,
合成气
,
加氢
,
费-托合成
银董红
,
李文怀
,
钟炳
,
彭少逸
催化学报
以HMS,MCM-41,AlHMS和ZrO2/HMS等中孔分子筛为载体,采用孔体积浸渍法制备了系列负载型钴催化剂.XRD测定结果表明,Co氧化物完全分散于分子筛内表面,载体仍保持中孔分子筛的特征;低温N2吸附测定结果表明,表面负载金属钴后,分子筛的比表面积和孔体积下降,孔径减小,孔壁增厚.比较了不同中孔分子筛负载Co催化剂在F-T反应中的催化性能,以短程六角对称的HMS为载体,有利于F-T反应中的链增长,烃类产物主要为微晶蜡;以ZrO2/HMS为载体可抑制CH4的生成,提高C5+的选择性.
关键词:
中孔分子筛
,
负载钴催化剂
,
费-托合成
,
合成气
