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Cu-Zn/γ-Al2O3催化剂的制备及其在选择加氢反应中的催化性能

张定国 , 张守民 , 张淑红 , 李鸿 , 李保庆 , 郑修成 , 吴世华 , 黄唯平

催化学报

通过浸渍法制备了不同Cu/Zn比的γ-Al2O3和改性γ-Al2O3负载的Cu-Zn催化剂,并用XRD,XPS和SEM等手段对催化剂进行了表征. XRD表征结果表明,还原活化前催化剂中的Cu和Zn分别以CuO和ZnO的形式存在; 还原活化后Cu以单质的形式存在;催化剂失活后,单质Cu又转变成CuO. XPS和SEM分析结果表明,催化剂中金属的价态及颗粒的形貌在反应前后发生了变化. 所制备的催化剂在糠醛加氢制糠醇反应中表现出较高的选择性. 用Co改性的γ-Al2O3负载的Cu-Zn催化剂不仅具有较高的催化活性和选择性,而且还呈现出较长的寿命. 催化剂中的Cu晶相是催化活性中心; 催化剂中的Cu晶相转变成CuO和烧结是催化剂失活的主要原因.

关键词: 氧化铝 , , , 负载型催化剂 , 糠醛 , 加氢 , 糠醇

β-Mo2N0.78的合成及其对噻吩加氢脱硫反应的催化性能

龚树文 , 陈皓侃 , 李文 , 李保庆

催化学报

以N2-H2混合气为反应气,与三氧化钼进行多段程序升温反应制得了氮化钼. 考察了反应气组成和氮化温度等条件对氮化钼结构组成的影响. 结果表明,在n(N2)/n(H2)=0.25~1,θ=650~750 ℃的条件下,生成的氮化钼结构组成为β-Mo2N0.78. 其生成机理与γ-Mo2N有类似之处. Β-Mo2N0.78催化噻吩加氢脱硫反应的结果表明,β-Mo2N0.78催化剂对该反应有较高的催化活性,在360 ℃下,其活性比硫化钼催化剂高一倍左右.

关键词: 氮化钼 , 噻吩 , 加氢脱硫 , 程序升温反应 , 氮化温度

磺化石墨烯及其导电炭薄膜的制备与性能

袁文辉 , 顾叶剑 , 李保庆 , 李莉

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2012.12135

以石墨为原料, 采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO), 通过低温真空剥离预还原、磺化反应、葡萄糖二次还原, 合成了高质量的磺化石墨烯(S-GNS), 有效避免了在此过程中石墨烯大量团聚的现象. 采用傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、热重分析仪(TG)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和原子力显微镜(AFM)等分析手段对磺化石墨烯样品进行了表征. 实验结果表明: 对氨基苯磺酸成功地接枝到了石墨烯上, 磺化石墨烯还原彻底, 热稳定性能高; 石墨烯表面平整, 缺陷少; 单层磺化石墨烯厚度约为1.2 nm. 水溶性、分散性实验结果表明: 磺化石墨烯拥有高水溶性和高分散性. BET比表面积及电性能测试表明: 磺化石墨烯的比表面积高达806.4 m2/g, 薄膜材料的导电率为1150 S/m.

关键词: 石墨烯; 氧化石墨; 磺化; 氧化还原

反应条件对铱基催化剂催化甲醇羰基化反应产物的影响

郑修成 , 张守民 , 黄唯平 , 李保庆 , 吴世华

贵金属 doi:10.3969/j.issn.1004-0676.2003.01.003

研究了在IrCl3*nH2O、H2IrCl6*nH2O催化甲醇羰基化反应中一氧化碳分压、反应温度、溶剂等条件对反应产物的影响.实验结果表明,反应温度保持不变的条件下,随着一氧化碳分压的增高,生成二甲醚的选择性降低,而乙酸和乙酸甲酯的选择性增加;在CO分压保持不变的条件下,随着反应温度升高,生成乙酸的选择性略有增加;在反应温度和CO分压保持不变的条件下,使用甲苯作溶剂,乙酸的选择性大大提高,可达86%,而没有二甲醚生成.

关键词: 有机化学 , 乙酸 , 甲醇羰基化 , 铱基催化剂

高真空低温剥离法制备高储氢性能石墨烯

袁文辉 , 刘晓晨 , 顾叶剑 , 占亮 , 李保庆 , 李莉

功能材料

采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO),通过高真空低温热膨胀法制备得到了高比表面积的石墨烯(GNS)材料.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(RS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等分析手段对石墨烯样品进行了表征.结果表明,石墨烯还原彻底,呈褶皱的片层状结构,缺陷少;BET测试及氢气高压吸附实验结果表明,通过高真空低温热剥离法制备的石墨烯材料比表面积高达908.3m2/g,并且拥有丰富的孔道结构;在温度为25、40和55C,压力2500kPa条件下,氢气的吸附量分别达到了1.81%、0.995%和0.44%(质量分数),表明了石墨烯在储氢领域拥有着广阔的应用前景.

关键词: 石墨烯 , 氧化石墨 , 低温剥离 , 氢气吸附

低温剥离法制备高性能石墨烯/ZnO复合材料

袁文辉 , 顾叶剑 , 李保庆 , 李莉

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2012.00591

采用氧化石墨和七水合硫酸锌作为初始反应物, 在低温下(80℃)合成了氧化石墨/ZnO, 然后通过低温剥离法制备了高质量石墨烯/ZnO (GNS/ZnO)复合材料. 采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、热重分析仪(TG)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(RS)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等分析手段对石墨烯/ZnO样品进行了表征. 结果表明: 氧化石墨还原彻底, 纳米ZnO成功地负载到了石墨烯上, 有效地减少了石墨烯片层间的团聚现象. 通过对ZnO和石墨烯/ZnO荧光性能测试, 结果表明: 石墨烯/ZnO发生了荧光淬灭现象, 在光电子领域拥有广阔的应用前景.

关键词: 石墨烯; ZnO; 低温剥离; 荧光性能

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