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Co-ZSM-5催化剂上乙烯选择性催化还原Nox表面中间物种的组成

牛金海 , 朱爱民 , 杨学锋 , 史玲玲 , 徐勇 , 王新葵 , 石川

催化学报

采用预处理-瞬态反应产物分析方法定量研究了Co-ZSM-5催化剂上乙烯选择性催化还原氮氧化物反应过程中表面中间物种的组成.催化剂在275℃经0.1%NO-0.05%C2H4-10%O2/Ar混合气处理后生成了表面中间物种NCaObHc,该物种与NO/O2/Ar混合气反应比与单独的NO或O2反应生成更多的N2.通过质谱、红外吸收四组分(CO2,CO,CH4和N2O)分析仪及气相色谱-质谱联用等技术分析了表面中间物种与NO/O2/Ar混合气反应的产物,确定了表面中间物种中三种元素N,C和H的平均原子数之比为1.0:1.8:5.0(氧物种由于实验原因很难确定).

关键词: 表面中间物种 , 氮氧化物 , 乙烯 , 选择性催化还原 , , ZSM-5分子筛

甲烷参与下催化剂填充型介质阻挡放电等离子体脱除NOx

牛金海 , 朱爱民 , 石川 , 史玲玲 , 宋志民 , 徐勇

催化学报

将In/HZSM-5催化剂填充于介质阻挡放电反应器中,考察了甲烷参与下Nox的脱除及其脱除产物. 结果表明,在200~350 ℃间,等离子体与催化剂共同作用时Nox的转化率明显高于等离子体或催化剂单独作用时Nox的转化率. 在0.03%NO-0.05%CH4-2%O2-97.92%N2,空速7 200 h-1 和300 ℃的条件下,单纯等离子体、单纯催化剂和二者共同作用下Nox的转化率分别为24%,25%和65%. 甲烷参与下等离子体和催化剂共同作用时,在催化剂表面没有硝酸盐或亚硝酸盐生成,仅有少量副产物N2O生成. 由此可以推断,Nox脱除的主要产物为N2. 低于300 ℃时,Nox的脱除以分解途径为主,甲烷的作用主要是抑制放电条件下Nox生成的副反应; 在300~350 ℃间,甲烷作为还原剂被等离子体和催化剂协同活化,Nox的脱除以还原途径为主. 采用催化剂填充型介质阻挡放电反应器,可在非常宽的温度区间实现Nox的脱除.

关键词: 等离子体 , 氮氧化物 , 甲烷 , 介质阻挡放电 , , HZSM-5沸石

AgMn/HZSM-5催化剂上室温O3氧化脱除空气中的苯:Mn含量和水含量的影响

刘阳 , 李小松 , 刘景林 , 石川 , 朱爱民

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60070-X

考察了Mn含量和水含量对AgMn/HZSM-5(AgMn/HZ)催化剂上室温O3氧化(OZCO)脱除空气中苯的影响.研究发现, Mn含量为2.4 wt%的AgMn/HZ催化剂(AgMn/HZ(2.4))具有大的比表面积和高的MnOx分散度, OZCO活性和稳定性最高.反应后的程序升温脱附结果表明,2.4 wt%的Mn含量能有效抑制苯和甲酸在催化剂上的残留.当Mn含量≤2.4 wt%时,催化剂分解O3的活性在苯氧化过程中占主导;当Mn含量>2.4 wt%时,苯的活化起主要作用.基于AgMn/HZ(2.4)催化剂优越的反应活性和稳定性,进一步研究了湿气流中该催化剂上苯的氧化.与干气流相比,水汽的加入能显著提高催化剂的反应活性和稳定性,且以0.1-0.2 vol%水含量时最优.

关键词: 催化氧化苯 , 臭氧 , AgMn/HZSM-5催化剂 , Mn含量 , 水含量

氧化铈稳定的CuO簇在CO,C3H6和NO消除中的催化性能

石川 , 徐力 , 朱爱民 , 张玉卓 , 区泽棠

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60417-8

研究了 CuO 与γ-Al2O3和 CeO2的相互作用,并由此制备出能有效脱除 CO, C3H6和 NO 的催化剂,考察了不同载体表面CuO 簇的分散稳定性和耐老化性能.结果发现,随 CuO 负载量的增加, CuO 簇因与 CeO2载体的强相互作用而稳定存在;而在γ-Al2O3表面, CuO 簇易聚集成较大的颗粒.另一方面,由于 CeO2本身较差的热稳定性,表面分散的 CuO 在950 oC 高温处理后烧结.因此,基于γ-Al2O3载体优越的耐老化性能,在γ-Al2O3载体分散 CeO2,然后再担载 CuO,从而得到了稳定的 CuO 簇,所得催化剂比 CuO/γ-A12O3和 CuO/CeO2具有更好的催化性能和抗热老化性能.

关键词: 氧化铜簇 , 稳定性 , 表面相互作用 , 一氧化碳 , 丙烯 , 一氧化氮 , 催化消除

焙烧温度对滑动弧等离子体制备纳米TiO2光催化剂的影响

刘诗鑫 , 李小松 , 邓晓清 , 孙智广 , 朱爱民

无机材料学报 doi:10.15541/jim20140260

采用滑动弧等离子体制备出不同颗粒形貌和锐钛矿相初始含量(fA)的纳米TiO2粉体.采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和物理吸附仪对焙烧前后的样品进行表征,考察了焙烧温度对纳米TiO2的晶相组成、晶体粒径、比表面积(SBET)和颗粒形貌的影响.通过光催化氧化亚甲基蓝反应评价样品焙烧后的光催化活性.结果表明,滑动弧等离子体制备的纳米TiO2的锐钛矿相向金红石相转变温度约为650℃,锐钛矿相向金红石相的转变速率取决于焙烧温度、颗粒形貌和锐钛矿相初始含量.随焙烧温度升高,球形颗粒的锐钛矿晶体粒径略微增大,SBET缓慢减小;非球形颗粒的锐钛矿晶体粒径快速增大,SBET迅速减小.随着fA的增加,纳米TiO2粉体的光催化表观反应速率常数(k)呈现三种不同的变化趋势:当A<70%时,k随之缓慢增加;当70%<fA<85%时,k随之快速增加;当fA>85%时,k转为快速降低.

关键词: 滑动弧等离子体 , 二氧化钛 , 光催化剂 , 锐钛矿相含量

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