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Ni/SiO2和SO3H-C/SBA-15复合催化剂上硝基苯加氢制对氨基苯酚

白玉婷 , 朱学成 , 张利雄 , 徐南平

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20846

将Ni/SiO2催化剂与磺酸功能化的C/SBA-15固体酸(SO3H-C/SBA-15)混合用于催化硝基苯制对氨基苯酚的反应,考察了二者的质量比、反应压力和温度、搅拌速度和反应时间等对反应性能的影响,采用X射线衍射、H2程序升温脱附、透射电镜、N2吸附-脱附、红外光谱和热重分析对催化剂进行了表征.结果表明,Ni/SiO2上活性中心分布均匀,碳含量为40%的SO3H-C/SBA-15上固体酸酸值最大.当Ni/SiO2和SO3H-C/SBA-15质量比为1∶6时,反应活性较好;在120 ℃,0.6 MPa和搅拌速度1200 r/min的条件下反应3h,硝基苯转化率为85.1%,对氨基苯酚选择性为23.8%.与文献中大多数采用Pt和固体酸混合用作催化剂时相当.

关键词: 镍催化剂 , 固体酸 , 磺酸功能基 , SBA-15分子筛 , 硝基苯加氢 , 对氨基苯酚

SBA-15负载的Cu(II)席夫碱配合物催化的苯乙烯氧化反应制备苯甲醛

朱学成 , 沈如伟 , 张利雄

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60131-5

子筛SBA-15(NH2-SBA-15),再利用其中氨基与水杨醛的缩合反应制备SBA-15固载的席夫碱,该席夫碱与Cu(NO3)2溶液反应最终制成固定于SBA-15的Cu(II)席夫碱配合物多相催化剂Cu-SBA-15.采用X射线衍射、红外光谱仪、紫外可见分光光度计、场发射电镜、透射电镜、N2吸附-脱附、元素分析、原子发射光谱和热重分析对催化剂进行了表征,并将此催化剂用于无有机溶剂条件下催化氧化苯乙烯制备苯甲醛,考察了反应时间、反应温度、H2O2用量、水的用量、催化剂用量对反应的影响.当反应温度为100°C,反应时间8 h, H2O2与苯乙烯的摩尔比为2:1,不额外添加溶剂,且催化剂用量为3.8 wt%时,苯乙烯的转化率最高为84.4%,苯甲醛选择性为83.9%,催化剂的TOF值为261.1 h-1,并且重复使用3次后活性没有明显下降.规则的孔道、较大的比表面积以及分布均匀的活性中心可能是催化剂活性提高的原因.

关键词: 铜席夫碱配合物 , 氨基功能化 , SBA-15 , 苯乙烯氧化 , 苯甲醛 , 杂相催化

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