陈麟
,
朱建
,
杨俊
,
刘永梅
,
曹勇
,
贺鹤勇
,
戴维林
,
范康年
催化学报
以TiCl4为前驱体,采用环氧丙烷快速成胶法合成了具有高光催化活性的纳米晶TiO2气凝胶,利用X射线衍射、N2物理吸附和透射电镜等手段考察了H2O/TiCl4摩尔比和热处理等制备参数对TiO2气凝胶织构性质的影响,并以苯酚的光催化降解为模型反应评价了样品的光催化活性. 结果表明, H2O/TiCl4摩尔比为3时体系的成胶过程较为缓慢,制备的纳米晶TiO2气凝胶样品具有最小的晶粒尺寸及最大的比表面积和孔容,并且具有最佳的光催化活性.
关键词:
二氧化钛
,
气凝胶
,
苯酚
,
降解
,
环氧丙烷
,
溶胶-凝胶
任丽萍
,
戴维林
,
董义
,
乔明华
,
曹勇
,
李和兴
,
范康年
催化学报
研究了氧在Ag/SiO2催化剂上的超高真空程序升温脱附. 结果表明,脱附谱中出现了对应于表面分子氧(Tp=340 K)、体相氧(Tp=570 K)和次表层氧(Tp=700～800 K)的脱附峰. 由于催化剂在制备过程中经过高温焙烧,因而其表面原子氧浓度低,脱附谱中未出现原子氧的脱附峰. 高温焙烧还可使表面缺陷浓度增大,有利于原子氧向体相扩散,形成体相溶解氧,也有利于体相氧向表面扩散,所以对应于体相氧的570 K脱附峰较强. 体相氧和次表层氧向表面的扩散遵循不同的扩散机理.
关键词:
银
,
二氧化硅
,
超高真空程序升温脱附
,
扩散机理
杨新丽
,
张成军
,
戴维林
,
刘建平
,
韦梅生
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11139
利用SiO2表面硅羟基与有机硅烷作用制得氨基化SiO2,再与邻甲氧基苯甲醛反应,可得到键合在SiO2微粒表面的席夫碱配体,该配体与Li2PdCl4甲醇溶液反应得到SiO2负载的亚胺环钯催化剂.采用傅里叶变换红外光谱、X射线固体粉末衍射和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征,并用于催化碘代苯(PhI)与丙烯酰胺(AM)反应生成反式-肉桂酰胺的反应中,考察了溶剂、温度、原料比、缚酸剂及其用量、催化剂用量和反应时间对催化性能的影响,从而得到适宜的反应条件,并探讨了反应机理.
关键词:
二氧化硅
,
席夫碱
,
亚胺环钯
,
碘代苯
,
丙烯酰胺
,
Heck反应
,
肉桂酰胺
杨新丽
,
戴维林
,
徐建华
,
陈浩
,
曹勇
,
范康年
催化学报
采用草酸络合方法将WO3固载到六方介孔全硅分子筛HMS上,制得新型WO3/HMS非均相催化剂. 利用SEM,TEM,N2吸附,XRD及激光拉曼光谱等手段对催化剂进行了表征,研究了催化剂在环戊烯选择性氧化合成戊二醛反应中的催化性能. 结果表明,在WO3/HMS催化下环戊烯和H2O2的转化率均可达100%,戊二醛的选择性可达72%. WO3以高分散状态存在于催化剂表面. 单次反应后钨的溶脱量(5.5 μg/ml)很小,对反应几乎没有影响. 催化剂具有较高的稳定性,可以重复套用6次. 失活后的催化剂可通过简单焙烧的方式再生.
关键词:
氧化钨
,
六方介孔全硅分子筛
,
负载型催化剂
,
环戊烯
,
选择性氧化
,
过氧化氢
,
戊二醛
张召艳
,
王英
,
李娴
,
戴维林
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60159-5
研究了不同Au/Pd摩尔比的AuPd/CeO2双金属催化剂在苯甲醇氧化制苯甲酸及其钠盐反应中的催化活性,利用XRD, UV-Vis DRS, TEM和XPS等手段对催化剂的结构进行了系统考察。结果表明, Au-Pd纳米颗粒以合金形式分散在CeO2载体上,不同Au/Pd摩尔比会影响催化剂表面活性物种的粒径大小和尺寸分布,并改变催化剂表面物种的组成。 Au-Pd之间的电子效应和协同效应显著影响其催化活性。当Au/Pd摩尔比为3时催化剂表现出最好的催化活性,苯甲酸产率可达92%。此外,双金属催化剂的催化活性显著优于单金属催化剂,主要归因于Au和Pd之间的协同效应。 AuPd/CeO2催化剂还具有良好的稳定性, Au/Pd摩尔比为3的AuPd/CeO2催化剂使用7次后仍然具有较高的催化活性。
关键词:
金
,
钯
,
氧化铈
,
双金属催化剂
,
苯甲醇
,
催化氧化
,
苯甲酸盐
伊楠
,
曹勇
,
戴维林
,
贺鹤勇
,
范康年
催化学报
采用草酸盐凝胶共沉淀法制备了系列Ni-Ce-O复合氧化物催化剂,考察了制备方法及催化剂组成对其催化甲烷燃烧性能的影响.结果表明,草酸盐凝胶共沉淀法制备的Ni-Ce-O催化剂上甲烷的催化燃烧活性明显高于常规方法制备的Ni-Ce-O催化剂;Ni-Ce-O催化剂的组成显著影响其催化性能.当镍/铈比值为4时,在406℃时即可使50%甲烷转化.Ni-Ce-O复合氧化物中NiO的晶格微应变是影响其催化甲烷燃烧性能的重要因素.
关键词:
镍
,
铈
,
复合氧化物
,
甲烷
,
催化燃烧
,
草酸盐凝胶共沉淀
,
晶格微应变
杨平
,
曹勇
,
包信和
,
戴维林
,
范康年
催化学报
以碱金属或碱土金属的盐或氢氧化物为助剂修饰活性炭(AC)负载的Wacker催化剂PdCl2-CuCl2. 甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)的反应活性评价结果表明,以乙酸钾(KOAc)为助剂的效果最好. 在KOAc/CuCl2摩尔比为1.0的条件下制备的催化剂用于该合成反应时,DMC的时空产率提高了5倍. XRD,SEM及EPR表征结果显示,在催化剂中加入适量的KOAc,有利于Cu2Cl(OH)3物相在载体表面的形成和分散,从而加快了催化剂活性物种Cu和Pd的氧化还原循环速度.
关键词:
Wacker催化剂
,
氯化钯
,
氯化铜
,
碳酸二甲酯
,
乙酸钾
,
甲醇
,
氧化羰基化
朱建
,
杨俊
,
陈麟
,
曹勇
,
戴维林
,
范康年
催化学报
以TiCl4 为钛源,采用低温苯甲醇醇解法制备了不同粒径及晶相组成的大表面TiO2纳米晶,利用X射线衍射、热重-差热分析、透射电子显微镜、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和N2物理吸附等方法考察了焙烧温度和焙烧时间对其晶相组成、晶粒尺寸、比表面积及孔体积等微结构性质的影响,并以苯酚的光催化降解为模型反应评价了样品的光催化活性. 结果表明,未经任何热处理的TiO2样品即为锐钛矿晶相,控制焙烧温度及焙烧时间可进一步调控样品的粒径、比表面积、晶相结构及表面氧缺位浓度. 经400 ℃焙烧3 h制备的纳米晶TiO2具有最佳的光催化活性,其活性比商用Degussa P-25 TiO2更高.
关键词:
氧化钛
,
四氯化钛
,
低温
,
苯甲醇
,
醇解
,
锐钛矿
,
苯酚
任丽萍
,
戴维林
,
杨新丽
,
曹勇
,
谢在库
,
范康年
催化学报
首次采用原位共焦显微激光拉曼光谱研究了经纯氧预处理后电解银表面吸附的不同氧物种在升温过程中相互转化的情况. 结果发现,当温度低于423 K时, Ag-O2物种缓慢转化为超氧物种 Ag[O-O]-; 温度升高至423 K时, Ag[O-O]-物种将随着时间的延长转化为 Ag-O(α) 物种; 继续升高温度, Ag-O(α) 物种首先转化为 Ag-O-O-Ag 物种,再进一步转化为电解银表面最稳定的 Ag-O(γ) 次表层氧物种并保持至973 K以上. 结合实际反应体系,低温下电解银表面吸附的氧物种主要是分子氧,在类似乙烯环氧化反应的条件下这些分子氧将转化成 Ag-O(α) 物种,而在类似甲醇选择氧化制甲醛的反应条件下又转化为在高温下较稳定的 Ag-O(γ) 物种,根据具体的转化细节推测了可能的机理.
关键词:
电解银
,
氧物种
,
原位拉曼光谱
李娴
,
郑嘉旻
,
杨新丽
,
戴维林
,
范康年
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60534-8
采用沉积沉淀法制备了一系列商业SnO2负载的纳米Au催化剂,通过电感耦合等离子体发射光谱、X射线粉末衍射、透射电镜和X射线光电子能谱等方法研究了溶液酸碱性、沉淀剂种类、Au负载量和焙烧温度等对催化剂性质的影响.结果表明,Au的负载量以及催化剂的焙烧温度对Au颗粒状态有较大影响.其中,于573 K焙烧的3％Au/SnO2催化剂在1,4-丁二醇氧化制备γ-丁内酯反应中的催化活性最好,TOF值是Au/TiO2催化剂的15倍.这主要是由于SnO2载体独特的性质对所负载的Au颗粒的影响.
关键词:
金催化
,
二氧化锡
,
沉积沉淀法
,
1,4-丁二醇
,
氧化内酯化
,
焙烧温度
,
金负载量
