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溴化 N-烷基取代咪唑中离子热合成硅磷酸铝分子筛

徐云鹏 , 田志坚 , 徐竹生 , 王炳春 , 李鹏 , 王少君 , 胡玥 , 马英冲 , 李坤兰 , 刘彦军 , 余加祐 , 林励吾

催化学报

以溴化 N-烷基取代咪唑离子液体为反应介质,采用离子热法合成了AEL型硅磷酸铝分子筛,并考察了不同离子液体和反应物中正硅酸四乙酯的添加量对分子筛结构的影响. 结果表明,以1-乙基-3-甲基溴化咪唑为反应介质,并引入正硅酸四乙酯时,产物为含有未知结构晶体的AEL型硅磷酸铝分子筛,而且随着正硅酸四乙酯添加量的增大,未知结构晶体增多. 以 1-己基-3-甲基溴化咪唑为反应介质时,产物为高结晶度的上述未知结构晶体.

关键词: 离子热合成 , 离子液体 , 硅磷酸铝分子筛 , AEL结构

反相微乳液法制备LaMnAl11O19-α甲烷燃烧催化剂

徐金光 , 田志坚 , 索掌怀 , 徐秀峰 , 曲秀华 , 徐云鹏 , 徐竹生 , 林励吾

催化学报

在反相微乳液中以碳酸铵共沉淀法制备了LaMnAl11O19-α甲烷燃烧催化剂,比较了反相微乳液法与普通碳酸铵共沉淀法对催化剂相结构、比表面积、孔结构及其催化甲烷燃烧性能的影响.结果表明,反相微乳液法制备的催化剂前驱体平均粒径为2.3 nm,而普通碳酸铵共沉淀法得到的催化剂前驱体平均粒径为30.1 nm.在乙醇超临界干燥阶段,反相微乳液法制备的催化剂前驱体较容易发生铝羟基分子间脱水,形成较为丰富的孔,保持了各组分分布的均匀性,从而促进了六铝酸盐的形成,所得样品具有较大的比表面积和较高的催化甲烷燃烧的活性.

关键词: 甲烷 , 催化燃烧 , 六铝酸盐 , 反相微乳液 , , , 碳酸铵 , 共沉淀

硅烷化处理对Pt/SAPO-11催化正十二烷临氢异构化反应性能的影响

汪哲明 , 田志坚 , 滕飞 , 徐云鹏 , 胡胜 , 谭明伟 , 徐竹生 , 林励吾

催化学报

利用X射线衍射、N2物理吸附与NH3-程序升温脱附等手段以及异辛烷加氢裂化探针反应研究了硅烷化处理对Pt/SAPO-11催化剂结构和酸性的影响, 并考察了催化剂对正十二烷临氢异构化反应的催化性能. 结果表明,硅烷化处理有效清除了样品外表面的酸性位,减少了发生在外表面的非选择性裂化反应. 硅烷化处理后,催化剂对单支链异构体的选择性明显提高,尤其对单支链端甲基异构体的选择性显著提高,但催化剂的总体异构化选择性有所降低. 硅烷化处理可能造成催化剂的孔口窄化,从而提高单支链异构体的选择性,但同时也导致其微孔孔道内裂化反应的增多.

关键词: 硅烷化 , , SAPO-11分子筛 , 正十二烷 , 临氢异构化 , 选择性

担载型钼催化剂上的丙烷芳构化

吕元 , 徐竹生 , 林励吾 , 臧连发 , 田志坚 , 刘伟成 , 张涛

催化学报

与新鲜Mo/HZSM-5(F)催化剂相比,于973 K以甲烷活化后的Mo/HZSM-5(A)对丙烷芳构化的活性和芳烃选择性都得到显著提高,芳烃的收率从3.35%提高到13.82%.根据催化剂(F)用于甲烷芳构化时存在活性诱导期,结合本实验的丙烷芳构化结果及XRD结果,提出担载于分子筛表面的MoO3经甲烷活化后转化为α-Mo2C后才对烷烃芳构化有较高活性.碳化钼是活性相,它的作用不在于活化烷烃,而是为H聚合为H2并脱附至气相提供"窗口"(氢反溢流机理).

关键词: 丙烷 , 芳构化 , 活化 , 氧化钼 , HZsM-5沸石 , 活化 , 碳化钼 , 甲烷

固体强酸催化剂Pd/WO3-ZrO2的制备及其对正庚烷异构化反应的催化性能

徐平 , 徐云鹏 , 滕飞 , 胡胜 , 谭明伟 , 徐竹生 , 田志坚

催化学报

采用共沉淀方法制备了固体酸载体WO3-ZrO2,考察了W含量和焙烧温度等对WO3-ZrO2酸性和物相结构的影响,并且考察了Pd/WO3-ZrO2催化剂对正庚烷异构化反应的催化性能. 结果表明,Pd/WO3-ZrO2催化剂的催化性能与固体强酸的W含量及晶相结构密切相关. 在w(W)=13.2%~15.8%时,经700~800 ℃焙烧,WO3在ZrO2表面达到单层分散,且大部分ZrO2以四方晶相存在,所制备的0.5%Pd/WO3-ZrO2对正庚烷异构化反应的催化活性可达到70.4%,选择性可达到81.0%.

关键词: , 氧化钨 , 氧化锆 , 负载型催化剂 , 庚烷 , 加氢异构化

负载型Pt催化剂上生物质水相重整制氢

温国栋 , 徐云鹏 , 魏莹 , 裴仁彦 , 李科达 , 徐竹生 , 田志坚

催化学报

C和Pt/Al2O3的顺序递增.在载体为酸性的催化剂Pt/Al2O3和Pt/HUSY上有利于烃的生成;在多元醇水相重整制氢反应中,产物氢的选择性和产率随碳数增加而降低;在葡萄糖水相重整制氢反应中,产物氢的选择性和收率随其浓度增加而降低,烃选择性在葡萄糖浓度为4.6%时最高,这与葡萄糖的缩合和降解等副反应有关.果糖比葡萄糖更难发生水相重整制氢反应.与低级糖麦芽糖和葡萄糖相比,在多糖淀粉的重整制氢反应中氢选择性和收率较高.

关键词: , 活性碳 , 甘油 , 葡萄糖 , 生物质 , 制氢 , 水相重整

甲烷芳构化的内标分析法与放大回收实验

吕元 , 徐竹生 , 林励吾 , 臧连发 , 高永敏 , 田志坚 , 张涛

催化学报

将内标分析法用于Mo/HZSM-5催化的甲烷非氧芳构化反应的产物分析,较准确地得出了甲烷转化率及各产物和积炭的选择性.采用单管放大实验和烧炭实验验证了内标分析法的可靠性.在催化剂成型过程中对载体表面的适当改性可抑制由粘结剂引起的严重积炭.

关键词: 甲烷 , 芳构化 , , HZSM-5沸石 , 负载型催化剂 , 内标法 , 放大实验 , 催化剂成型

水-丁醇两相介质合成SAPO-11和MgAPO-11分子筛

杨晓梅 , 徐竹生 , 马怀军 , 徐云鹏 , 田志坚 , 林励吾

催化学报

在水-丁醇两相介质中合成了SAPO-11和MgAPO-11分子筛. 水-丁醇两相介质有利于在SAPO-11中引入更多的Si, 从而产生较多的酸性位,以所得SAPO-11为载体的Pt催化剂在正十二烷临氢异构化反应中表现出较高的催化活性. 相反,水-丁醇两相介质不利于Mg进入分子筛骨架,导致MgAPO-11上的酸性位减少,Pt/MgAPO-11催化剂的催化活性降低.

关键词: SAPO-11 , MgAPO-11 , 水-丁醇两相介质 , , 正十二烷 , 临氢异构化

MgAPO-11分子筛的合成及Pt/MgAPO-11在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能

杨晓梅 , 徐竹生 , 马怀军 , 徐云鹏 , 田志坚 , 林励吾

催化学报

采用常规水热合成法合成了系列MgAPO-11分子筛,考察了晶化时间、 P/Al投料比和Mg源对MgAPO-11分子筛的物相、酸性以及Pt/MgAPO-11催化正十二烷临氢异构化反应性能的影响. 分别用X射线衍射、 X射线荧光光谱和NH3程序升温脱附测定了样品的晶相、 Mg含量和酸性质. 结果表明,合成条件影响着合成产物的晶相组成、 Mg含量及酸性质,从而影响到Pt/MgAPO-11在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能. 反应结果显示, Pt/MgAPO-11催化剂的催化活性与MgAPO-11分子筛的强酸位数目密切相关. 较短的晶化时间、合成凝胶的P/Al摩尔比为1.0以及使用Mg(NO3)2为Mg源有利于提高MgAPO-11的强酸位数目,从而提高Pt/MgAPO-11的催化活性.

关键词: , MgAPO-11 , 负载型催化剂 , 正十二烷 , 临氢异构化 , 晶化时间 , 磷铝比 , 镁源

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