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HF对Cu-SSZ-13/堇青石的原位合成及脱除NOx的影响?

彭兆亮 , 俞华峰 , 陈影 , 乔辉 , 常丽萍 , 鲍卫仁 , 王建成

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.04.2014072801

以Cu?TEPA为模板剂原位水热合成一系列具有优良deNOx特性的Cu?SSZ?13/堇青石整体式催化剂.为进一步改善其氨的选择性催化还原氮氧化物的活性,在制备过程中添加HF对原位制备Cu?SSZ?13/堇青石整体式催化剂进行改性.利用XRD、SEM、XPS、BET、ICP?AES等对样品进行了表征.结果表明,当 nHF/nAl在0?015—0.0375时,晶化72 h的Cu?SSZ?13/堇青石表现出了优异的脱硝性能和抗老化性能,其最大转化率为99.8%,NOx转化率保持在90%以上的最宽活性温度窗口为280—640℃,而无HF的新鲜样品的NOx转化率保持在90%以上的活性温度窗口为300—580℃;720℃老化50 h处理后,nHF/nAl=0.015—0.0375样品的NOx转化率保持在90%以上的最宽活性温度窗口为360—520℃,未添加HF的老化样品相应的活性温度窗口为400—500℃.无论新鲜还是老化,nHF/nAl=0.015—0.0375样品在低温段200—300℃和高温段500—700℃的NOx转化率基本都大于未添加HF的样品.结合表征结果,在催化剂原位水热合成过程中HF的加入既提高了样品的相对结晶度和负载量,又增大了样品的比表面积和比孔容,且提高了Cu?SSZ?13/堇青石骨架结构的稳定性,进而在一定程度上改善了Cu?SSZ?13/堇青石的高温脱硝活性和水热稳定性.

关键词: Cu-SSZ-13/堇青石 , HF , 脱硝 , 水热老化 , NH3-SCR

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