赵欣
,
黄垒
,
李红蕊
,
扈航
,
韩瑾
,
施利毅
,
张登松
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60958-5
选择性催化还原(SCR)是目前固定源及移动源中控制NOx排放最为有效的技术手段之一.工业上应用最广泛的商业SCR催化剂是钒基催化剂.钒基催化剂经钨(钼)改性后具有较好的活性、稳定性和抗水抗硫性能,但在应用过程中仍存在N2选择性较低、活性温度窗口(300–400 oC)较窄及高温下V2O5极易流失等不足,且钨(钼)的价格十分昂贵.因此,用廉价组分提高钒基催化剂的催化性能在实际工业应用中仍具有重要意义.研究发现,很多非贵金属(如Cu, Fe, Mn, Co, Ce, Zr, Nb, Sn, La等)都可以代替钨(钼)用来提高钒基催化剂的选择性、活性温度窗口和(热)稳定性能等.引入的金属通常以氧化物或钒酸盐形式存在,并与活性组分钒物种有很强的相互作用,从而提高钒物种的氧化还原性能及分散度,同时增大表面酸性位数量,抑制锐钛矿向金红石相转变.近年来很多研究发现,经金属改性的钒基催化剂以钒酸盐形式存在时可有效提高催化剂活性和 N2选择性,尤其可显著提高催化剂的(热)稳定性.本文采用浸渍法以廉价易得、储量丰富的过渡金属改性钒基催化剂,得到高度分散的M-V/TiO2(M = Cu, Fe, Mn, Co)脱硝催化剂.结果发现, Cu-V/TiO2和Fe-V/TiO2催化剂表现出较好的催化活性和N2选择性以及优异的稳定性和抗H2O/SO2性能,其中Cu-V/TiO2的工作温度窗口扩展到225–375oC. X射线衍射、拉曼光谱和EDX-mapping表征结果证明,钒物种及引入的金属高度分散在TiO2载体表面,并生成了钒酸盐.氢气程序升温还原结果表明,钒酸盐的形成导致钒物种的还原峰向低温区移动,有利于催化剂氧化还原性能的提升. X射线光电子能谱结果表明, Cu-V/TiO2催化剂表面具有更多的活性氧物种(Oα),且具有较强的电子间相互作用,是SCR活性提高的关键原因之一. NH3程序升温脱附和原位红外光谱实验结果表明,金属的引入可以提高酸量和酸强度； Cu-V/TiO2催化剂表面主要为Lewis酸性位,而Fe-V/TiO2催化剂表面主要为Br?nsted酸性位,两者可能导致不同的SCR反应机理,但均可以提高催化剂在高温下的N2选择性.综上所述,过渡金属改性的钒基催化剂中Cu-V/TiO2具有最好的活性和N2选择性以及较强的稳定性和抗H2O/SO2性能,可能得益于其表面更多的活性氧物种和更多更强的酸性位.
关键词:
脱硝
,
选择性催化还原
,
钒酸盐
,
过渡金属
张登松
,
代凯
,
方建慧
,
施利毅
,
温轶
,
刘继全
功能材料
利用透射电镜(TEM)和X射线衍射(XRD)对多壁纳米碳管形貌和晶型结构进行分析,发现多壁纳米碳管管径分布范围窄,其层间距大于高定向石墨,且随着管径的增大逐渐减小;利用多壁纳米碳管对氮气吸附实验分析其表面结构,发现其比表面积和孔容随管径的增大而减小,所形成的空隙绝大部分为中孔;将多壁纳米碳管处理后,压制成电极,组装成电吸附脱盐器,研究纳米碳管管径对电极电容和脱盐性能的影响,结果表明多壁纳米碳管管径越小,电极比电容越高,脱盐能力越强,随着中孔比表面积增大电极比电容和电极单位脱盐量均呈线性增加.
关键词:
纳米碳管
,
比表面积
,
脱盐
代凯
,
施利毅
,
方建慧
,
张登松
材料科学与工艺
doi:10.3969/j.issn.1005-0299.2007.05.003
以活性炭为电极材料是利用电吸附脱盐的重点.以热解法制备了活性炭,采用酸处理及二次活化处理活性炭,并将二次活化的活性炭利用不同的工艺制成电极.研究表明:二次活化法能够使活性炭获得更高的比表面积和更大的孔容,热压和炭化结合的工艺使活性炭电极有着高的比表面积和高的孔容,适合用于苦咸水脱盐.因此,活性炭具有脱盐效果好,脱附时间短,脱盐率达到90%,是一种优良的脱盐电极材料.
关键词:
活性炭
,
二次活化
,
电极
,
比表面积
,
脱盐
张登松
,
施利毅
,
方建慧
,
代凯
功能材料
为考察纳米碳管(CNTs)、活性炭(AC)及其复合电极的电吸附脱盐性能,将其粉末压制成电极,组装成脱盐器,比较电极电吸附脱盐能力和脱盐能耗.结果表明,在活性炭电极中添加纳米碳管有效地降低了电极电阻和脱盐能耗,少量纳米碳管的添加能在一定程度上提高其电极比表面积、孔容以及在盐水中的比电容;当复合电极中纳米碳管的含量为10%时,其电极在盐水中的电吸附比电容达到113.5F/g,其电极脱盐效果最为显著,其脱盐耗能比活性炭电极降低约67%左右.
关键词:
纳米碳管
,
活性炭
,
脱盐
张登松
,
施利毅
,
方建慧
,
代凯
功能材料与器件学报
doi:10.3969/j.issn.1007-4252.2005.03.005
将纳米碳管压制成电极,组装成液流式电容型电吸附脱盐器.经测试发现纳米碳管电极性能稳定,在盐水溶液中等效电阻小,约为2.4Ω;纳米碳管电极比脱盐量与盐水初始浓度之间存在如下关系:Wdesal=0.18C1/3;在液流式电吸附脱盐器中,纳米碳管电极具有良好的稳定性和较长的使用寿命.
关键词:
纳米碳管
,
电极
,
液流式电容
,
脱盐
张登松
,
施利毅
,
方建慧
,
代凯
材料导报
概述了当前纳米碳管块状电极成型方法的研究现状,介绍了直接高温热压成型方法、以聚四氟乙烯(PTFE)和聚偏氟二乙烯(PVDF)为粘结剂的冷压粘结成型方法和以酚醛树脂(PR)为粘结剂的热压粘结成型方法,并对冷压粘结成型和热压粘结成型方法进行了比较,提出了适合液流式电容型脱盐电极的成型方法.
关键词:
纳米碳管
,
块状电极
,
成型
,
液流式电容
,
进展
张登松
,
施利毅
,
方建慧
,
代凯
,
张礼颖
无机材料学报
添加不同种类和含量的粘结剂, 通过冷压和热压方法, 结合炭化处理等不同工艺制备纳米碳管电极, 利用DC-5电池测试仪分析其在盐水中的充放电性能, 比较其电吸附比电容和等效电
阻, 发现当聚四氟乙烯(PTFE)的量为10%, 聚偏氟二乙烯(PVDF)的量为15%时, 电极可以冷压成型; 酚醛树脂(PR)的量为20%时, 电极可以热压成型, 随着粘结剂的增加, 电极在盐水中的电吸
附比电容降低, 等效电阻增大. 通过纳米碳管电极表面结构、形貌、亲水性及在盐水中电吸附电容和等效电阻的分析, 对其脱盐性能进行比较, 发现添加20%PR粘结剂热压成型电极经
炭化后, 其比表面积大, 内部孔隙丰富, 亲水性好, 在盐水中电吸附比电容大, 等效电阻小, 电吸附脱盐效果最为显著.
关键词:
纳米碳管
,
electrode
,
moulding
,
desalination
施利毅
,
付红霞
,
张登松
,
方建慧
功能材料
概述了国内外在一维纳米稀土氧化物(纳米管、纳米棒、纳米线)方面的研究现状,介绍了硬模板法、软模板法、水热法、超声法和微乳液法制备一维纳米稀土氧化物的工艺方法和机理,并对这些方法的优缺点进行了比较,指出了当前一维纳米稀土氧化物合成中存在的不足,并对一维稀土纳米氧化物的应用作了展望.
关键词:
稀土
,
纳米管
,
纳米线
,
纳米棒
