毛东森
,
陈庆龄
,
卢冠忠
,
张玉贤
催化学报
对B2O3/TiO2-ZrO2催化环己酮肟气相Beckmann重排制己内酰胺的反应条件进行了优化研究,系统考察了反应温度、原料空速、载气及其流速和稀释剂等对催化剂催化性能的影响. 结果表明,当反应温度为300 ℃、环己酮肟的重时空速(WHSV)为0.33 h-1、氮气为载气(流速30 ml/min)及乙腈为稀释剂时,B2O3/TiO2-ZrO2催化剂的催化性能最佳,连续反应6 h,环己酮肟的转化率为100%,己内酰胺的选择性高达98.6%.
关键词:
氧化硼
,
钛锆复合氧化物
,
环己酮肟
,
Beckmann重排
,
己内酰胺
,
反应条件
毛东森
,
卢冠忠
,
陈庆龄
,
谢在库
,
张玉贤
催化学报
制备了不同B2O3含量(0～20%)的B2O3/TiO2-ZrO2固体酸催化剂,用XRD,FT-IR,N2吸附及NH3-TPD等方法测定了其结构、比表面积、孔分布和表面酸性.结果表明,当B2O3含量较低(≤5%)时,催化剂呈无定形态,样品中的B2O3主要以BO4结构存在.当B2O3含量较高(≥8%)时,催化剂中的TiO2-ZrO2以ZrTiO4晶相存在,分散于TiO2-ZrO2表面的B2O3主要以玻璃体形式和BO3结构存在.随着B2O3含量的增加,催化剂的比表面积减小,孔径增大. 300℃下的环己酮肟气相Beckmann重排反应结果表明,随着B2O3含量的增加,己内酰胺的选择性逐渐增大,而己内酰胺的收率在B2O3含量为12%时达到最大值.讨论了B2O3/TiO2-ZrO2的催化性能与其表面酸性及孔径大小的关系.
关键词:
氧化硼
,
钛锆复合氧化物
,
环己酮肟
,
Beckmann重排
,
己内酰胺
刘红星
,
谢在库
,
张成芳
,
陈庆龄
,
张玉贤
催化学报
应用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、核磁共振(NMR)和热重分析(TGA)等表征手段研究了以HF-三乙胺复合模板剂合成SAPO-34分子筛的晶化历程. 结果表明,在晶化过程中有SAPO-5分子筛生成,而随着晶化时间的延长,SAPO-5逐渐消失. 通过SEM可以看出,SAPO-34的晶化在60 h内不断进行,直到生成晶面完美的SAPO-34分子筛晶体. NMR研究表明,晶化过程中先生成磷酸铝结构,随后硅原子逐渐进入SAPO-34分子筛骨架. 对晶化不同时间的SAPO-34分子筛进行了甲醇制低碳烯烃反应的性能评价,发现晶化12 h的分子筛样品已经具有良好的催化性能.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
晶化
,
氟化氢
,
三乙胺
,
复合模板剂
,
甲醇
,
低碳烯烃
