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加料方式及底物浓度对Ti-MWW催化剂上环己酮氨肟化反应的影响

宋芬 , 刘月明 , 汪玲玲 , 张海娇 , 吴海虹 , 吴鹏 , 何鸣元

催化学报

研究了加料方式和底物浓度对钛硅分子筛Ti-MWW催化环己酮液相氨肟化反应的影响.结果表明,加料方式对 Ti-MWW 催化环己酮氨肟化过程有重要影响,过氧化氢的浓度对反应过程也有一定的影响.在过氧化氢缓慢加入反应体系的情况下,环己酮转化率和环己酮肟选择性都高于99%, 而且该反应过程以水作溶剂,对环境友好.

关键词: 钛硅分子筛 , Ti-MWW分子筛 , TS-1分子筛 , 环己酮 , 环己酮肟 , 液相氨肟化

Ti-MWW催化烯丙基氯环氧化高效合成环氧氯丙烷

汪玲玲 , 刘月明 , 张海娇 , 吴海虹 , 蒋咏文 , 吴鹏 , 何鸣元

催化学报

研究了具有MWW结构的新一代钛硅分子筛Ti-MWW催化剂对烯丙基氯液相环氧化高效合成环氧氯丙烷的催化性能. 结果表明, Ti-MWW的催化活性以及产物选择性均优于传统的钛硅分子筛TS-1. 对于Ti-MWW,合适的溶剂为非质子性溶剂丙酮和乙腈,在该溶剂中环氧化物不易发生溶剂化开环反应;而对于TS-1,合适的溶剂是质子性溶剂甲醇,但甲醇可导致醇醚副产物的生成. 在Ti-MWW催化剂上烯丙基氯的转化率和环氧氯丙烷的选择性都能达到99%以上.

关键词: 钛硅分子筛 , Ti-MWW , TS-1 , 烯丙基氯 , 环氧化 , 环氧氯丙烷

无机SiO2-TiO2前驱体体系合成高性能TS-1分子筛

张海娇 , 刘月明 , 何鸣元 , 吴鹏

催化学报

在热处理条件下,使Ti(SO4)2在多孔硅胶表面自发分散形成具有类似于钛硅分子筛催化活性中心结构单元的Si-O-Ti键的SiO2-TiO2前驱体,将该前驱体在模板剂四丙基氢氧化铵的作用下水热晶化得到了钛硅分子筛TS-1.X射线衍射、红外光谱和扫描电镜表征表明,TS-1分子筛晶化完全,钛原子已进入TS-1分子筛骨架.苯酚羟基化反应测试结果表明,前驱体的热处理温度对合成的TS-1分子筛的催化性能影响很大,处理温度以450℃为宜.

关键词: TS-1分子筛 , 自发分散 , 二氧化硅 , 二氧化钛 , 前驱体

TS-1分子筛的无机法合成及其催化苯酚羟基化性能

张海娇 , 姚明恺 , 谢伟 , 刘月明 , 吴鹏

催化学报

以无机固体硅胶和硫酸钛为原料,利用无机盐在多孔载体表面自发分散的基本原理,通过热处理先形成具有类似于钛硅分子筛 Si - O - Ti 键的无机SiO2-TiO2前驱体,然后以四丙基氢氧化铵为模板剂,通过水热晶化成功合成了TS-1分子筛. X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和紫外-可见光谱表征表明, SiO2-TiO2前驱体中钛主要呈高分散状态,其中高分散的钛在水热晶化过程中基本进入了TS-1分子筛骨架,而以锐钛矿相存在的钛则基本不变. 当SiO2-TiO2前驱体处理温度为450 ℃, SiO2/TiO2摩尔比为40, 晶化温度为160~170 ℃, 晶化时间为48~72 h时,合成的TS-1分子筛对苯酚羟基化反应的催化活性最好,与经典有机法合成的TS-1分子筛的催化活性相当.

关键词: TS-1分子筛 , 自发分散 , 二氧化硅 , 二氧化钛 , 前驱体 , 苯酚 , 羟基化

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