李金洲
,
张桂臻
,
何洪
,
展宗城
,
刘北北
,
訾学红
,
邱文革
,
戴洪兴
中国稀土学报
doi:10.11785/S1000-4343.20130506
从Pd纳米粒子溶胶出发,采用一步沉淀法和浸渍法分别制备了0.5％(质量分数)Pd/Ce0.6Zr0.4-xYxO2(x =0,0.03,0.05,0.1)负载型三效催化剂,考察了贵金属纳米粒子的负载方法以及Y的掺杂量对三效催化活性和水热稳定性的影响.结果表明,和浸渍法制备的催化剂相比,采用一步沉淀法制备的催化剂具有更高的三效催化活性.对于一步沉淀法制备的催化剂,Y的掺杂量对新鲜样品的三效催化活性影响不大,然而,900℃水热老化后,Y的掺杂量为0.05的Pd/Ce0.6Zr0.35Y0.05O2催化剂表现出最佳的催化活性,且其三效窗口也最为稳定.以上研究结果表明,一步沉淀法是一种从贵金属纳米溶胶出发制备纳米三效催化剂的有效方法,且在铈锫储氧材料中掺杂适量的Y元素可以进一步提高催化剂的三效催化活性和水热稳定性.
关键词:
纳米三效催化剂
,
一步沉淀法
,
钯纳米溶胶
,
钇掺杂铈锆固溶体
,
水热稳定性
,
稀土
赵震
,
张桂臻
,
刘坚
,
梁鹏
,
许洁
,
段爱军
,
姜桂元
,
徐春明
催化学报
柴油机尾气排放的污染物已经引起了严重的环境污染问题,催化净化技术是柴油机尾气污染治理必不可少和最有效的处理技术之一,而高效催化剂的研制和开发是催化净化技术的核心.本文以柴油机尾气中最难处理的两种污染物NOx和碳烟颗粒(PM)的催化处理技术为主线,综述了NOx的催化还原(选择性催化还原(SCR)和贮存还原(NSR))催化剂、碳烟的催化燃烧催化剂、NOx和碳烟颗粒同时消除的催化剂及柴油机尾气四效催化剂的最新研究进展,并总结性地提出了目前该研究方向存在的主要问题和发展方向.
关键词:
柴油机尾气
,
催化净化
,
催化剂
,
研究进展
,
氮氧化物
,
选择性催化还原
,
碳烟
,
催化燃烧
邱文革
,
王昱
,
李传强
,
展宗城
,
訾学红
,
张桂臻
,
王锐
,
何洪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60389-6
考察了金属有机骨架材料CuBTC (BTC为均苯三酸)催化CO氧化的反应性能,发现CuBTC对CO氧化反应表现出良好的催化活性,且CuBTC样品的活化温度对其催化活性的影响很大.原位漫反射红外光谱、粉末X射线衍射、扫描电镜、热重分析和差示扫描量热结果表明,CO在CuBTC骨架中不饱和金属位点上的配位是加速CO氧化的主要原因,且这种不饱和金属位点越多,其催化活性越高.
关键词:
金属有机骨架材料
,
铜均苯三酸
,
一氧化碳
,
活化条件
,
气固催化
徐俊峰
,
刘坚
,
赵震
,
张桂臻
,
段爱军
,
姜桂元
,
徐春明
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90925
采用水油两相双引发剂的无皂乳液聚合法制备了羧基改性的聚甲幕丙烯酸甲酯(PMMA)聚合物微球,并以此为模扳,采用胶体晶体模板法制备了三维有序大孔(3DOM)钙钛矿LaFeO_3催化剂.同时采用柠檬酸络合燃烧法制备了纳米钙钛矿LaFeO_3催化剂.通过傅里叶红外光谱、扫描电镜、X射线衍射和激光粒度仪等方法对样品进行了表征.采用程序升温氧化反应评价了催化剂对模拟柴油机炭黑颗粒催化燃烧的活性.结果表明,制备的羧基改性PMMA聚合物微球固含量约为10%,表面羧基含量约为3mmol/g.微球粒径分布均匀,且可通过调节反应条件得到不同的粒径,町控范围在300～700nm.所制得的3DOM钙钛矿LaFeO_3催化剂以六方有序的方式排列,其孔径及孔径收缩率分别为300nm和32%,大孔孔壁甲均厚度约50nm.该催化剂对炭黑颗粒催化燃烧的T_(10),T_(50),T_(90)和S~m_(CO2)分别为340,412,458℃和99.8%,件能优于纳米LaFeO_3催化剂.
关键词:
三维有序大孔材料
,
钙钛矿氧化物催化剂
,
胶体晶体模板
,
柴油机炭黑颗粒
,
催化燃烧
訾学红
,
王锐
,
刘立成
,
戴洪兴
,
张桂臻
,
何洪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60194-5
以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为表面活性剂,NaBH4为还原剂,通过调节水相体系中CTAB和NaBH4浓度,合成了一系列不同形貌的Pd纳米粒子,合成过程简便易行且环境友好.结果表明,随着CTAB浓度的增加,Pd粒子形貌由纳米微球逐渐向纳米线网络形态转变.CTAB浓度和NaBH4浓度是决定Pd粒子形貌的两个重要因素.
关键词:
钯纳米粒子
,
形貌变化
,
表面活性剂
,
还原剂
臧思淼
,
张桂臻
,
邱文革
,
宋丽云
,
张然
,
何洪
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61083-X
选择性催化还原(SCR)是目前去除氮氧化物最有效的方法之一. V2O5/TiO2催化剂被广泛应用于氨法选择性还原氮氧化物(NH3-SCR)反应,但该催化剂存在工作温度高(300–400oC)及 SO2氧化率高引起设备腐蚀和管路堵塞等问题,开发低温 SCR催化剂具有重要意义.过渡金属氧化物(如 Fe2O3, MnOx和 CuO等)催化剂用于低温SCR先后见诸文献报道,但这些催化剂在 SO2和 H2O存在下易失活.近年来柱撑黏土(PILC)引起科学家广泛关注, Yang等首次将 V2O5/TiO2-PILC催化剂应用于 NH3-SCR反应,发现其催化活性高于传统 V2O5/TiO2催化剂.柱撑黏土基催化剂在 NH3-SCR反应中也显示出良好抗硫性能,但 V2O5/TiO2-PILC催化剂的抗硫机理至今尚未见深入研究.因此我们制备了一系列 V2O5/TiO2-PILC催化剂,采用原位漫反射红外等方法详细研究了其抗硫性能较好的原因.
首先采用离子交换法制备出 TiO2-PILC载体,之后采用浸渍法制备了不同钒含量(质量分数x/%=0,3,4,5)的xV2O5/TiO2-PILC催化剂.同时,制备了传统 V2O5/TiO2和 V2O5-MoO3/TiO2催化剂作为对比.活性评价结果显示,4V/TiO2-PILC催化剂具有最高的催化活性,其催化性能与传统钒钛催化剂相当.在160oC时, NO转化率可达80%以上.同时,4V/TiO2-PILC催化剂还具有较宽的反应温度窗口,在260–500oC范围内, NO转化率保持在90%以上.向反应体系中加入0.05% SO2和10% H2O后,在低温(160oC以下)时所有催化剂的反应活性都有一定提高,可能是由于 SO2的加入提高了催化剂的表面酸性.继续升高温度,4V/TiO2和4V6Mo/TiO2催化剂活性均明显下降,而4V/TiO2-PILC催化剂的活性则未出现明显下降.原位漫反射红外光谱结果显示, SO2在三种催化剂表面的吸附以表面硫酸盐或亚硫酸盐物种以及离子态 SO42–物种形式存在,而在4V/TiO2-PILC催化剂表面离子态 SO42–物种的量最少. X射线光电子能谱及 O2程序升温脱附结果显示,在4V/TiO2-PILC催化剂上,表面吸附氧(Oads)的量最少.综合上述分析可以得出,在 SO2气氛下,离子态 SO42–物种在 SCR催化剂表面的累积可能是导致其失活的主要原因,而离子态 SO42–物种的形成可能与催化剂表面吸附氧的量有关.
关键词:
选择性催化还原
,
二氧化钛柱撑粘土
,
氮氧化物
,
钒基催化剂
,
原位漫反射红外光谱
