邹志刚
,
赵进才
,
付贤智
,
张彭义
,
陈军
,
朱鸿民
,
叶金花
功能材料
21世纪人类面临的最大课题是能源和环境问题,利用太阳能来解决全球性的能源和环境问题越来越受到人们的重视,各种技术手段应运而生.最近,我们成功地利用可见光响应的半导体光催化材料来分解水和降解有机污染物,实验中还发现如果光催化材料具有合适的能带结构,其光催化的效果就越显著.本文简要评述了光催化材料在太阳能转化和环境净化方面应用的研究背景、现状和发展趋势.
关键词:
光催化
,
太阳能
,
环境材料
,
能源转换
,
环境问题
邵田
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张彭义
,
李振民
,
金玲
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60612-3
采用聚乙烯醇调控的水热法合成了对全氟辛酸(PFOA)有高光催化活性的纳米针状Ga2O3.其颗粒长3-6 μm,宽100-200nm,具有较大的比表面积(25.95 m2/g)和纳米孔结构(4-25 nm).在普通紫外光照射下(λ=254 nm),纳米针状Ga2O3光催化降解纯水中PFOA的反应半衰期为18.2 min,PFOA的一级反应降解动力学常数为2.28h-1,分别为商品Ga2O3和TiO2作为催化剂时的7.5和16.8倍.此外,当纳米针状Ga2O3与真空紫外光(λ=185 nm)结合时,不仅可以更高效地降解纯水中的PFOA(反应速率常数4.03h-1),而且能有效消除废水中共存有机物的影响,从而高效分解废水中的PFOA(反应速率常数3.51h-1),且此方法的能耗远远低于文献报道的其他方法的能耗值.
关键词:
纳米材料
,
氧化镓
,
全氟辛酸
,
光催化
,
真空紫外光
陈崧哲
,
张彭义
,
祝万鹏
,
庄大明
催化学报
采用中频交流磁控溅射法,以O2/N2混和气为反应气体,在铝片上沉积了氮掺杂TiO2膜.利用原子力显微镜、紫外-可见光谱、X射线衍射和X射线光电子能谱等手段研究了掺杂膜的表面形貌、光吸收性能、物相组成以及膜样品中氮的化学态,并通过苯甲酰胺的光催化降解实验对光催化剂活性进行了评价.结果表明,所得掺杂膜仅能够被紫外光所激发,反应气的配比对膜的形貌和TiO2的锐钛矿/金红石相比率均有影响,而氮在膜中以掺杂N3-、表面吸附N2和固溶N2的形式存在.随着N3-掺入量的增加,掺杂膜的光催化活性显著提高,在反应气体组成为N2/(O2+N2)=80%(体积分数)时,掺杂N3-量为0.594%,苯甲酰胺光催化降解效果最好,其活性约为纯TiO2膜的1.5倍.
关键词:
二氧化钛
,
膜
,
氮
,
掺杂
,
光催化
,
反应磁控溅射
,
苯甲酰胺
王鸣晓
,
张彭义
,
李金格
,
姜传佳
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60756-6
将高锰酸钾与活性炭(AC)原位氧化还原制备的活性炭载锰氧化物(MnOx/AC)用作臭氧分解的催化剂.采用扫描电镜、X射线光电子能谱、X射线衍射、电子自旋共振波谱、拉曼光谱以及程序升温还原研究了设计Mn负载量对负载锰氧化物性质(形貌、氧化态和晶体结构)的影响.结果表明, Mn负载量由0.44%增至11%,负载锰氧化物在活性炭表面由疏松的地衣状变为堆叠的纳米球状体,负载层的厚度由~180 nm增加至~710 nm,结构由氧化态+2.9到+3.1的低结晶β-MnOOH生长为由氧化态+3.7到+3.8的δ-MnO2结晶. MnOx/AC室温催化分解低浓度臭氧的活性与负载锰氧化物的形貌及含量密切相关. Mn负载量为1.1%的MnOx/AC具有疏松的地衣状形貌,催化分解臭氧的性能最高, Mn负载量为11%的MnOx/AC具有紧密的堆积结构,因而表现出最低的催化臭氧分解活性.
关键词:
锰氧化物
,
臭氧分解
,
活性炭
,
室内空气
,
纳米材料
张竞杰
,
张彭义
,
张博
,
王军伟
催化学报
采用等体积浸渍法制备了以煤质活性炭为载体的负载金催化剂,并运用N2吸附-脱附法和X射线光电子能谱对样品进行了表征.考察了该催化剂催化分解低浓度臭氧的活性,并研究了载体预处理方法和催化剂后处理方法对催化剂活性的影响.在常温,相对湿度为60%,臭氧浓度为45 mg/m3,空速为 60 000 h-1 的条件下,1.6 g活性炭经HNO3和NaBH4处理后负载金再经H2还原后的催化剂在反应最初的 16 h 内臭氧去除率稳定在100%,反应100 h后对臭氧的去除率仍在97%以上.表征结果表明,NaBH4还原处理使得活性炭比表面积、孔体积及石墨碳含量增加,含氧官能团下降,从而提高了催化剂的活性.载金后,催化剂比表面积和孔体积进一步增大,但石墨碳含量下降,C - O 和COO -等含氧官能团增加.经臭氧氧化后,催化剂的比表面积和孔体积减小,石墨碳含量下降,C - O,COO -和 C = O 等含氧官能团增加,而金的粒径和价态并未改变,表明活性炭在金催化下被臭氧氧化.
关键词:
臭氧分解
,
活性炭
,
金
,
负载型催化剂
张博
,
史蕊
,
张彭义
,
徐九华
稀有金属材料与工程
研究了活性炭负载的金催化剂(Au/AC)对低浓度臭氧的催化分解性能,考察了前驱体溶液pH值、干燥方式、焙烧温度等制备条件对催化剂活性的影响,以及空速对臭氧分解率的影响.结果表明,在金前驱体溶液pH值为10、经微波辐射干燥、200 ℃氢气还原制备的催化剂,金颗粒在活性炭表面的分布更加均匀,尺寸更小,具有更高的催化活性.在室温、相对湿度45%和空速72 000 h~(-1)时,对浓度为50 mg/m~3臭氧的分解率保持在90%以上(在2400 min内).N_2吸附-脱附和XPS表征结果表明,活性炭载金催化剂在催化分解臭氧后,比表面积和孔体积略有下降;Au4f的XPS峰虽稍向高能方向移动,但仍保持催化活性;活性炭表面碳含量显著下降而氧含量大幅增加,说明活性炭上负载的Au在自身催化分解臭氧的同时,还起到了促进臭氧与单质碳反应的作用.
关键词:
臭氧分解
,
活性炭
,
金催化剂
,
催化
李来胜
,
祝万鹏
,
张彭义
,
张秋云
催化学报
将TiO2光催化臭氧氧化-生物活性炭(TiO2/UV/O3-BAC)组合工艺用于处理水源水,在优化工艺参数的条件下,该工艺对水源水中溶解性有机碳(DOC)的平均去除率为46.5%, 而UV/O3-BAC工艺对DOC的平均去除率仅为41.6%. TiO2/UV/O3-BAC工艺对有机物去除的协同效应较强. TiO2/UV/O3过程将水中的大分子有机物氧化成小分子,提高了出水的可生物降解性,从而有利于后续的BAC对有机污染物的去除. TiO2/UV/O3-BAC工艺对持久性有机污染物的去除非常有效. 其中,酞酸酯的去除率均大于94%, 但随着烷基链长度的增加而降低; 多溴联苯的去除率均超过89%, 但随着溴原子取代数目的增加而降低.
关键词:
二氧化钛
,
光催化臭氧氧化
,
生物活性炭
,
水源水
,
酞酸酯
,
多溴联苯
张博
,
张彭义
,
史蕊
,
王化军
催化学报
采用溶胶负载法制备了高分散的活性炭载纳米Au(Au/AC),研究了其在室温下对低浓度臭氧的催化分解性能,并用N<,2>吸附-脱附、扫描电镜、X射线光电子能谱等手段对反应前后的催化剂进行了表征.结果表明,与普通的传导加热方式相比,微波加热方式所制备的活性炭载Au颗粒的分布更均匀、尺寸更小,具有更高的催化臭氧分解性能.Au前驱体溶液pH值对Au/AC催化剂的臭氧分解性能有显著影响,以pH=8最佳.降低空速而延长臭氧与催化剂的接触时间可以提高催化剂对臭氧的分解性能.空速120000 h-1条件下.催化剂处理约1 g臭氧后,臭氧去除率降低至78.6%:而60 000 h-1条件下处理1.25 g臭氧后,臭氧的去除率仍保持在93.3%.Au/AC催化剂在分解臭氧后,表面部分C被氧化而含氧量增加,但比表面积和孔容等变化不大,主要通过负载Au颗粒本身催化分解臭氧.
关键词:
臭氧分解
,
活性炭
,
纳米金
,
柠檬酸钠
,
微波加热
李来胜
,
祝万鹏
,
张彭义
,
陈中颖
,
陈乐
催化学报
研究了用碳黑改性的TiO2薄膜催化剂光催化氧化邻苯二酚的反应. 结果表明,臭氧投加量对邻苯二酚的降解和总有机碳(TOC)的去除有重要影响,与光催化氧化(TiO2/UV/O2)、单独臭氧化(O3)和光助臭氧化(UV/O3)过程相比,邻苯二酚光催化臭氧化(TiO2/UV/O3)过程能明显增大TOC的去除率. 动力学研究表明,邻苯二酚完全氧化过程遵循零级反应,TOC的降解仅取决于臭氧或氧气的浓度而与邻苯二酚的浓度无关; 邻苯二酚在TiO2/UV/O3作用下完全氧化的速率常数是UV/O3作用下的1.32～1.80倍(在相同的臭氧浓度下),是TiO2/UV/O2作用下最大速率常数的2.56～5.36倍,是UV/O2作用下最大速率常数的5.47～11.4倍.
关键词:
二氧化钛
,
光催化
,
邻苯二酚
,
氧化
,
臭氧
,
臭氧化
,
总有机碳
傅平丰
,
张彭义
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60740-2
以Pt-TiO2为光催化剂,研究了气相甲醛分别在35h连续UV254 nm光催化、O3强化UV254 nm(O3+UV254 nm)光催化和真空紫外(UV254+185 nm)光催化中的降解效率,考察了副产物O3的去除率,采用X射线光电子能谱(xPS)法分析Pt-TiO2在不同光催化前后Pt的电子态和累积有机产物,研究纳米Pt对甲醛降解和O3去除的强化机理.连续光催化降解实验表明,以纳米Pt改性TiO2可以同时增强甲醛和O3的去除率,特别是O3的去除率可提高3.1-3.4倍.对催化剂C 1s和O1s峰分别经分峰拟合处理后,发现Pt-TiO2上累积的含羰基和羟基的有机物含量按以下顺序减少:UV254 nm光催化＞O3强化UV254 nm光催化＞真空紫外光催化,而在连续35 h光催化降解过程中,催化剂的失活现象却按相反的方向变得越来越不明显.负载的金属Pt在O3+UV254nm和UV254+185nm光催化过程中被氧化成PtOads和pt4+物种,而在UV254 nm光催化过程中金属Pt未被氧化,所以推测是气相中的O3和羟基自由基参与金属Pt的氧化过程.Pt-TiO2表面高价态的Pt氧化物种可作为光生电子捕获中心,强化光生载流子的分离过程,增强Pt-TiO2的光催化活性.Pt氧化物种可作为O3分解的活化中心,使Pt-TiO2对O3的分解效率远高于纯TiO2.以XPS对比研究在三种不同光催化环境中Pt-TiO2表面性质,可以解释在UV254+185nm光催化过程中纳米Pt对甲醛和O3同时去除的强化机理,并说明了催化剂不失活的内在原因.
关键词:
纳米铂
,
真空紫外光
,
光催化
,
臭氧分解
,
催化剂失活
