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超临界流体干燥法制备超细镧锰铝气凝胶研究

余高奇 , 赵惠忠 , 张光德 , 汪厚植 , 张宗锁 , 杨洁

中国稀土学报

以La2O3,Mn(NO3)2和Al(NO3)3·9H2O为主要原料,用"溶胶-凝胶"法结合"超临界干燥技术"分别制备260 ℃超细镧锰和镧锰铝气凝胶; 煅烧制备850 ℃超细镧锰和镧锰铝气凝胶.用XRD,TEM等手段对样品进行表征,重点考察pH值、 温度等因素对制备的影响,并用CO与NO的反应来比对镧锰气凝胶和镧锰铝气凝胶的催化活性.结果表明: (1) 制得镧锰气凝胶为疏松、 具有较好分散性的棕黑色粉末; 260 ℃时,镧锰气凝胶由絮状物包裹着若干球形大颗粒组成,球形颗粒直径小于80 nm; 而絮状物尺寸范围跨度较大,大的约为500 nm×150 nm,小的直径约为几个纳米; 850 ℃时,镧锰气凝胶结晶度提高,颗粒感增强,并且颗粒间发生一定程度的烧结,煅烧产物为LaMnO3+λ和Mn3O4,球形颗粒粒径小于20 nm; (2)镧锰铝气凝胶外观疏松、分散性好、 呈棕色; 260 ℃时,镧锰铝气凝胶结晶度较低; 850 ℃时,镧锰铝气凝胶结晶度提高,主要晶相物质包括: LaMnO3+λ,La2O3、 不同价态氧化锰和γ-Al2O3; (3)铝的引入,改变了气凝胶微结构单元,降低了起燃温度,但同时也降低了NO的最终转化率; (4) 超细镧锰气凝胶对CO与NO反应有较好的催化活性.

关键词: LaMnO3+λ , γ-Al2O3 , 超临界干燥 , 气凝胶 , 稀土

超临界流体干燥法制备超细钙钛矿型LaMnO3+λ

余高奇 , 赵惠忠 , 张光德 , 汪厚植 , 张宗锁 , 杨洁

中国稀土学报

以La2O3和Mn(NO3)2为原料, 用"溶胶-凝胶"法结合"超临界干燥技术"制备镧锰气凝胶, 在600, 800 ℃下煅烧镧锰气凝胶, 制备超细钙钛矿型LaMnO3+λ, 用XRD, TEM, DTA, TG等手段对样品进行表征; 并分别用CH4和CO气体的氧化反应来检测LaMnO3+λ的催化活性. 结果显示: (1) 制得镧锰气凝胶为疏松、具有较好分散性的棕色粉末; 其中镧以氢氧化镧形式存在, 而锰以非晶态形式存在; (2) 镧锰气凝胶由针柱状晶体和散落在四周的絮状物组成, 针柱状晶体的长度约为几个微米, 粗端宽度约为100 nm, 细端宽度30 nm; 而絮状物尺寸范围跨度较大, 大片絮状物尺寸范围约为500 nm×150 nm, 小颗粒的直径仅为几个纳米; (3) 镧锰气凝胶600 ℃下煅烧得LaMnO3, 800 ℃下得LaMnO3.15; (4) 超细钙钛矿型LaMnO3+λ气体净化催化剂对CH4和CO气体具有较好的催化活性.

关键词: LaMnO3+λ , 气凝胶 , 超临界干燥 , 热分析 , 稀土

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