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磺酸基有序介孔炭的一步合成及其催化性能

张向京 , 王媛媛 , 蒋子超 , 武朋涛 , 靳悦淼 , 胡永琪

新型炭材料

采用一步法直接制备磺酸基有序介孔炭材料,利用FT-IR、酸量、XRD、TEM和BET等对其结构与形貌进行表征,以苯甲醛与原甲酸三甲酯的缩醛反应为模型反应,并考察其催化性能。结果表明,在原料酚醛树脂:硫酸:F127质量比为1:2:0.3,炭化温度为600℃时,所制磺酸基介孔炭呈有序结构、较大的比表面积和均匀的孔径。采用上述条件合成介孔炭材料作催化剂时,反应收率可达87.1%,明显高于相同条件下传统分子筛固体酸催化剂HY与未加入磺酸基的介孔炭材料的催化效果。

关键词: 磺酸基介孔炭 , 一步合成 , 催化剂 , 缩醛反应 , 催化性能

环己酮氨肟化反应中TS-1催化剂的积炭失活

张向京 , 王燕 , 杨立斌 , 辛峰

催化学报

采用连续淤浆反应器,在环己酮质量空速为6 h-1 和温度为70 ℃的条件下,对 TS-1 催化剂上环己酮氨肟化制环己酮肟反应过程中的活性变化规律进行了考察,并用热重-差热分析、程序升温脱附、 N2物理吸附、程序升温氧化和傅里叶变换红外光谱等测试手段对不同运转时间及再生后的催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂运转时间在60 h以内时活性稳定,然后迅速下降;积炭是引起催化剂失活的主要原因. 催化剂表面的积炭主要沉积在 TS-1 的微孔内,含碳物种有两种类型: 易除炭存在于Ti中心附近,可在350 ℃下氧化除去;难除炭沉积于强酸中心 Si - OH 处,需在700 ℃下才能除去. 催化剂失活前后的骨架结构未发生显著变化,经烧炭再生后活性可恢复到新鲜催化剂的水平.

关键词: 钛硅分子筛 , 沸石催化剂 , 积炭 , 失活 , 环己酮 , 氨肟化 , 环己酮肟 , 过氧化氢

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