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核壳结构TiO2@SiO2催化碳酸二甲酯与苯酚酯交换合成碳酸二苯酯

唐荣芝 , 陈彤 , 陈勇 , 张元卓 , 王公应

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60059-0

以反相微乳液法和沉淀法相结合制备了核壳结构TiO2@SiO2,首次用于碳酸二甲酯与苯酚酯交换合成碳酸二苯酯反应,显示较好的催化活性.采用200°C焙烧的TiO2@SiO2,用量0.20 g,反应9h,苯酚转化率达41.8%,酯交换选择性为100%.透射电镜显示TiO2@SiO2核厚壳薄, TiO2核直径220-300 nm, SiO2壳厚度40-60 nm,具有介孔结构. TiO2@SiO2对碳酸二甲酯与苯酚酯交换反应有好的重复使用性,使用4次苯酚转化率仍保持在40%以上. TiO2与SiO2发生相互作用, Ti进入骨架形成Ti-O-Si键,骨架Ti的形成提高了TiO2@SiO2的催化性能.

关键词: 核壳结构 , TiO2SiO2 , 碳酸二苯酯 , 碳酸二甲酯 , 酯交换

纳米 Li2ZrO3吸收剂原位移除 CO2强化水煤气变换反应制氢

张元卓 , 于兹瀛 , 张富民 , 肖强 , 钟依均 , 朱伟东

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20352

采用浸渍法制备了在水煤气变换(WGS)反应中具有高催化活性的 Ni/γ-Al2O3催化剂,使用柠檬酸法合成出高效 CO2吸收剂 Li2ZrO3纳米材料.在固定床微反应器上对 WGS 和吸附强化水煤气变换(SE-WGS)反应制氢过程进行了比较研究.前者只使用20% Ni/γ-Al2O3催化剂,而后者将20% Ni/γ-Al2O3催化剂与纳米 Li2ZrO3吸收剂混合装填.结果表明,纳米 Li2ZrO3具有比已报道的 CO2吸收剂更快的吸收速率及优异的吸脱附循环稳定性,可应用于吸附强化过程,通过原位吸收 WGS 反应产生的CO2,使得反应超越化学平衡限制,直接制得高纯度 H2.在823 K,0.1 MPa 和 H2O/CO =4的条件下,在 SE-WGS 过程一步制得纯度高于98%的 H2,验证了吸附强化反应进程制高纯氢的可行性.

关键词: 制氢 , 二氧化碳 , 吸收剂 , 水煤气变换反应 , 锆酸锂

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