廖建华
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丁炜
,
陶思成
,
聂瑶
,
李巍
,
吴光平
,
陈四国
,
李莉
,
魏子栋
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61064-6
质子交换膜燃料电池(PEMFC)因能量转化率高、电流密度大、对负荷响应快及环境友好等优点而应用前景广阔.然而, Pt基催化剂的大量使用使得 PEMFC成本居高不下,阻碍了其商业化进程.金属 Ir具有良好的稳定性和相比 Pt较低的成本,可替代金属 Pt催化燃料电池阳极氢氧化反应.但是, Ir基催化剂的催化活性比 Pt低,难以满足商业化要求.通过合金调控 Ir纳米晶的电子结构和几何结构是降低 Ir用量、提高 Ir催化剂氢氧化活性的有效方法.
本文研究了 Ir基合金纳米晶中合金元素(Fe, Ni, Co)所产生的合金效应在酸碱性介质中对催化氢氧化的影响.采用溶剂蒸发-氢气还原法合成了具有相近合金度且平均粒径小于5 nm的 IrFe, IrNi和 IrCo纳米合金催化剂.电化学测试表明, IrNi合金催化剂具有最高的催化氢氧化活性.在酸性介质中, IrNi合金催化剂的质量比活性达到152 A/gIr (@0.1 V vs RHE),高于 IrFe (146 A/gIr)和IrCo (133 A/gIr)合金催化剂以及商业化 Pt/C催化剂(116 A/gPt).而在碱性介质中, Ir基合金催化剂活性较酸性介质中低,各合金催化剂优劣次序与酸性介质中一致.结构分析表明,合金化致使 Ir晶格收缩,收缩程度以 IrFe, IrNi和 IrCo的顺序依次降低. IrNi合金催化剂中 Ni合金元素诱导 Ir发生晶格收缩适中,使催化剂与中间物种(Had, OHad)的相互作用适度,从而获得最优的催化性质.另外,合金效应在不同 pH介质中影响不一：在酸性介质中,由合金元素(Fe, Ni, Co)导致的 Ir–Had相互作用弱化是提高氢氧化活性的主要原因；在碱性介质中,催化剂表面的亲氧效应决定了电极表面的 OHad吸/脱附性质和 Had表面覆盖度,从而影响催化氢氧化活性.
关键词:
合金效应
,
氢氧化反应
,
铱合金
,
晶格收缩
,
燃料电池
徐海涛
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廖建华
,
梁红波
,
邢跃鹏
高分子材料科学与工程
以二亚乙基三胺丙烯酸盐离子液体单体为原料,制备了一种聚离子液体——聚二亚乙基三胺丙烯酸盐(PDETAA),并对其捕获CO2性能进行了研究.当温度低于70℃时,PDETAA捕获CO2具有捕获容量高、速度快等特点,在低温捕获的CO2可以在高温下有效解吸,捕获/解吸过程可以重复进行,PDETAA可再生.每个捕获/解吸循环,每克PDETAA可以分离大约0.36 g CO2.PDETAA作为一种新型固态CO2捕获材料,在燃气和烟气脱碳领域表现出较大的应用潜力.
关键词:
聚离子液体
,
聚二亚乙基三胺丙烯酸盐
,
捕获CO2
廖建华
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尚林
,
贾伟
,
余春燕
,
李天保
,
许并社
人工晶体学报
采用金属有机化学气相沉积方法系统研究了在蓝宝石衬底上低温GaN形核层的形核速率对GaN外延薄膜晶体质量的影响机理.利用高分辨X射线衍射仪、原子力显微镜、光致发光光谱和Hall测试仪表征材料的位错密度、表面形貌以及光、电学性能.研究结果表明随着形核速率的增加,GaN形核层更倾向于三维生长模式;当形核速率达到1.92(A)/s时退火后生成尺寸为100 nm宽、32 nm高的均匀形核岛,随后生长的未掺杂GaN外延薄膜层的螺型和刃型位错密度以及黄带峰强度达到最小值,并且其具有最高的载流子迁移率和最低的载流子浓度.
关键词:
形核速率
,
形核层
,
GaN
,
金属有机化学气相沉积
