李守贵
,
房铭
,
庞文琴
,
刘纯晶
,
支志明
催化学报
应用3-氨丙基三乙氧基硅烷对MCM-41介孔分子筛进行了改性.改性产物(记为MCM-41(m))具有较强的装载钌卟啉[Ru(Ⅱ)L(CO)(EtOH)](L=meso-tetrakis(4-clorophenyl)porphyrin)的能力.制备了裹载0.1%～8.3%钌卟啉的产物(记为Ru/MCM-41(m)).应用X射线衍射、差热-热失重分析和紫外-可见光谱等方法对裹载产物进行了表征.结果表明,钌卟啉在MCM-41(m)孔道中是以单分子态存在,而不是以晶态存在.装载后钌卟啉仍保持其基本结构,并且热稳定性增加.轴向配体取代反应使钌卟啉固定在MCM-41(m)孔道表面上.低钌含量的Ru/MCM-41(m)具有高催化活性,这是有效的位置分离和扩散孔道通畅的结果.以0.1%Ru/MCM-41(m)和自由的钌卟啉为催化剂进行的6种烯烃的氧化反应结果表明,前者的催化转换数是后者的20～40倍.Ru/MCM-41(m)催化剂具有特殊的形状选择性,较长的寿命,并且容易过滤回收.
关键词:
MCM-41介孔分子筛
,
改性
,
钌卟啉
,
烯烃
,
催化
,
氧化
,
裹载
郑文君
,
庞文琴
无机材料学报
采用水热晶化法制备了Ｂａ（ＳｂⅢ，ＳｂⅤ）Ｏ３新型钙钛矿型氧化物，并通过ＸＲＤ、 ＩＲ、ＳＥＭ和ＩＣＰ等方法对产物物相、形貌和组成等进行了表征．结果表明，产物为立方钙钛矿结构，晶胞参数为α＝０．４１５ｎｍ，粒度为１～２μｍ具有一定团聚的多晶粉末．产物中锑为三价和五价两种价态．水热条件对合成影响的研究结果表明， Ｂａ（ＳｂⅢ，ｓｂⅤ）Ｏ３合成的适宜碱度和ｎＳｂ（Ⅴ)／ｎＳｂ（Ⅲ）分别为 ８～１０Ｍｏｌ／Ｌ ＫＯＨ和 ０～１
关键词:
水热合成
,
perovskite
,
oxide
,
antimonate
李宝宗
,
国永敏
,
庞文琴
,
徐如人
无机材料学报
doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2000.02.020
采用晶格能极小化技术模拟计算了一系列结构的低硅沸石全硅骨架晶格，预测了它们的骨架结构和晶格能.计算结果与二氧化硅致密α-石英相比较，发现这些低硅沸石彼此间的晶格能相差很小(＜25kJ.mol-1)，与α-石英相差43～68kJ.mol-1.这意味着在低硅沸石的合成中，特定结构骨架的形成仅需要较少的能量，可以解释低硅沸石骨架结构的相似性和多样性.同时讨论了计算晶格能和骨架结构间的关系，结果表明随着低硅沸石骨架密度的增大，全硅骨架晶格能呈降低趋势.分析这些低硅沸石的XRD数据发现在它们的结构中包含较短的Si-O键长(0.1557nm)，很长的Si-O键长(0.1764nm)，O-Si-O键角有大的分布范围(93.38～133.41°)，Si-O-Si键角平均在144°左右并且具有更大的分布范围(127～180°).
关键词:
低硅沸石
,
晶格能极小化
,
晶格能
,
键长和键角
,
结构和性能
何红运
,
李艳凤
,
何震
,
喻铃
,
庞文琴
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2007.07.014
以白炭黑为硅源,氢氧化四乙基铵为模板剂,氟化钠为矿化剂,采用水热法合成了全硅β沸石(Si/Al＞1 200),探讨了起始反应混合物组成对全硅β沸石晶化的影响,利用XRD、IR、TG/DTA和SEM等测试技术对产品的结构特性进行了表征.结果表明,按下列化学组成配制初始反应混合物:n(SiO2):n((TEA)2O):n(H2O):n(NaF)=60:(17～18):(480～660):(5～40),将所得胶状物质转入聚四氟乙烯衬里的20 mL不锈钢反应釜中,在140℃晶化12 d,可合成出全硅β沸石.在以H2O2作氧化剂的苯酚羟基化反应中,所合成的全硅β沸石表现出较高的催化活性,当反应温度为80℃,反应时间为6 h,m(Catalyst):m(Phenol)=1:20,m(Phenol)/m(H2O)=0.6和n(Phenol)/n(H2O2)=2时,苯酚的转化率为34.6%,H2O2的有效利用率达61.2%,邻苯二酚的选择性为69.8%,对苯二酚的选择性为27.0%.
关键词:
全硅β沸石
,
催化
,
苯酚
,
羟基化
