代小平
,
余长春
,
李然家
,
师海波
,
沈师孔
催化学报
在Co/SiO2催化剂中加入少量CeO2助剂,能够提高其催化费托(FT)反应的活性和液态烃(C5+)的选择性,特别是可以生成优质的高附加值柴油及润滑油基础油(C12+),但助剂CeO2对Co/SiO2催化剂的作用目前仍存在争议.本文利用X射线衍射、程序升温还原、程序升温脱附、程序升温表面反应、X射线光电子能谱、扫描电镜和同位素脉冲反应结合H-D同位素交换等方法对催化剂进行了表征,并采用微反评价考察了催化剂的催化性能.表征结果表明,少量CeO2助剂的添加提高了活性组分Co在催化剂表面的分散度,降低了催化剂表面Co的晶粒度,使催化剂对CO和H2的吸附性能发生了改变.同位素脉冲反应结合H-D交换实验表明,CeO2的添加减弱了Co的金属性,提高了其吸附解离氢的能力和CO吸附量,增大了催化剂表面活性碳物种的浓度和聚合趋势,使FT合成的碳链增长几率增大至0.90,产物中液态烃选择性和重质烃含量明显增加,说明CeO2的加入有利于生成高附加值的柴油和润滑油基础油.
关键词:
钴
,
氧化铈
,
助剂
,
负载型催化剂
,
费托合成
,
链增长几率
师海波
,
沈师孔
催化学报
采用脉冲D2反应研究了CeO2在Co-CeO2/SiO2费托合成催化剂中的作用机理.通过比较在Co-CeO2/SiO2和Co/SiO2催化剂上的脉冲D2反应实验结果发现,CeO2可以提高载体表面Si-OH的H-D同位素交换活性和Si-OH中H参与CO加氢反应的活性;CeO2不仅增加了催化剂表面活性碳物种的总量,而且活性碳物种以链增长单体-CH2-为主,因而有利于增加费托合成反应速率和链增长几率;CeO2的加入明显提高了催化剂表面碳原子的加氢反应速率,从而减少了碳沉积.
关键词:
钴
,
氧化铈
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
,
助剂
,
费托合成
,
脉冲D2反应
,
H-D同位素交换
