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常压高频冷等离子体炬制备的CH_4/CO_2重整用Ni/γ-Al_2O_3催化剂的表征

柴晓燕 , 尚书勇 , 刘改焕 , 陶旭梅 , 李祥 , 白玫瑰 , 戴晓雁 , 印永祥

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90945

分别采用常规焙烧还原(C)、常规焙烧与常压高频冷等离子体炬还原相结合(PR),以及常压高频冷等离子体炬直接焙烧还原(PC&R)制备了Ni/γ-Al_2O_3催化剂.通过X射线衍射、H_2-程序升温脱附、CO_2-程序升温脱附、N_2吸附-脱附实验、透射电镜和热重分析等方法对催化剂进行了表征.并考察了其CH_4/CO_2重整反应活性.结果表明,催化剂经等离子体处理后低温活性明显增加.在得到相同CH_4和CO_2转化率情况下,PC&R法制备的催化剂与常规催化剂相比,反应所需温度可以降低50℃.PC&R催化剂上Ni分散度提高了100%,Ni粒子粒径降低了70%.达到5 nm,催化剂的抗积炭性能显著增强.所得催化剂较高的低温活性和抗积炭性能得益于常压高频冷等离子体炬对催化剂前驱体还原速率快,处理时间大为缩短,避免了由于长时间高温焙烧和还原所引起的对载体的烧结和金属Ni的团聚.

关键词: 常压高频冷等离子体炬 , , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 甲烷 , 二氧化碳 , 重整

常压高频放电等离子体炬改进制备CO2/CH4重整用Ni/MgO催化剂

覃攀 , 徐慧远 , 龙华丽 , 冉祎 , 尚书勇 , 储伟 , 印永祥 , 戴晓雁

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10309

比较了常规法、等离子体炬法和等离子体炬辅助焙烧法制得的Ni/MgO催化剂上CO2/CH4重整反应性能差异,并利用X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和CO2程序升温表面反应等技术对反应前后催化剂进行了表征,结果表明,采用等离子体炬辅助焙烧法制备的催化剂上Ni晶粒粒径小,分散度较高,低温活性和抗积炭性能较高;在常压,750℃,36 L/(h·g),n(CH4)/n(CO2)=1的反应条件下,CO2和CH4转化率分别为90.7%和89.4%,反应36 h催化剂无明显失活.

关键词: , 氧化镁 , 二氧化碳 , 甲烷 , 重整 , 常压高频放电等离子体炬

光辐照驱动CH4-CO2重整中Ni/MgO-Al2O3催化活性吸收体的活性

龙华丽 , 胡诗婧 , 徐艳 , 覃攀 , 尚书勇 , 印永祥 , 戴晓雁

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10406

将等离子体还原法和常规焙烧还原法制备的Ni基催化剂用于制备太阳能催化活性吸收体,在氙灯模拟的太阳光聚光反应系统中,考察了其催化CH4-CO2重整反应活性.结果表明,等离子体还原法制备的Ni/MgO-A12O3催化活性吸收体的低温活性最高,在光辐照平均能流密度为61 kW/m2,空速36 dm3/(g·h),CH4和CO2的转化率分别为72.7%和54.5%,光能转化为化学能的效率达到42.8%.X射线衍射和透射电镜结果表明,等离子体还原的催化剂中活性组分Ni的分散性最好,平均粒径为5nm,明显小于常规催化剂.另外,助剂MgO的加入增强了载体碱性,同时降低了CH4深度裂解产生积炭的可能性.

关键词: 等离子体 , 甲烷 , 二氧化碳 , 重整 , 光辐照 , 镍基催化剂 , 氧化镁 , 氧化铝

冷等离子体喷射流对甲烷二氧化碳重整用Ni/Al2O3催化剂的还原机制

胡诗婧 , 龙华丽 , 徐艳 , 尚书勇 , 印永祥

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00818

采用理论计算与实验相结合的方法研究了常压冷等离子体喷射流还原Ni/Al2O3催化剂的机理.首先,在假设还原过程是H原子起主导作用的基础上,依据对冷等离子体喷射流的放电特性分析,计算得到H2的理论解离度和催化剂理论还原时间.其次,采用X射线衍射表征及活性评价的手段,考察了等离子体制得催化剂还原过程及实际还原时间.结果表明,理论结果与实验结果基本一致.

关键词: 大气压 , 冷等离子体喷射流 , 氧化铝 , 镍基催化剂 , 甲烷 , 二氧化碳 , 重整 , 还原机制

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