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甲烷参与下催化剂填充型介质阻挡放电等离子体脱除NOx

牛金海 , 朱爱民 , 石川 , 史玲玲 , 宋志民 , 徐勇

催化学报

将In/HZSM-5催化剂填充于介质阻挡放电反应器中,考察了甲烷参与下Nox的脱除及其脱除产物. 结果表明,在200~350 ℃间,等离子体与催化剂共同作用时Nox的转化率明显高于等离子体或催化剂单独作用时Nox的转化率. 在0.03%NO-0.05%CH4-2%O2-97.92%N2,空速7 200 h-1 和300 ℃的条件下,单纯等离子体、单纯催化剂和二者共同作用下Nox的转化率分别为24%,25%和65%. 甲烷参与下等离子体和催化剂共同作用时,在催化剂表面没有硝酸盐或亚硝酸盐生成,仅有少量副产物N2O生成. 由此可以推断,Nox脱除的主要产物为N2. 低于300 ℃时,Nox的脱除以分解途径为主,甲烷的作用主要是抑制放电条件下Nox生成的副反应; 在300~350 ℃间,甲烷作为还原剂被等离子体和催化剂协同活化,Nox的脱除以还原途径为主. 采用催化剂填充型介质阻挡放电反应器,可在非常宽的温度区间实现Nox的脱除.

关键词: 等离子体 , 氮氧化物 , 甲烷 , 介质阻挡放电 , , HZSM-5沸石

介质阻挡放电与CuZSM-5结合方式对脱除NOx的影响

陈刚 , 孙琪 , 石雷 , 牛金海 , 宋志民

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91235

研究了介质阻挡放电(DBD)与CuZSM-5结合方式,即DBD和CuZSM-5两段分置(两段法)或将CuZSM-5放入DBD区(一段法),对脱除氮氧化物的影响.结果表明,在NO/N2或NO/C2H4/N2无氧体系中,DBD与CuZSM-5结合产生的协同效应很小;在NO/O2/N2富氧体系中,DBD与CuZSM-5结合导致氮氧化物转化率下降;而在NO/C2H4/O2/N2富氧体系中,在250℃,空速12 000h-1,输入放电能量密度(Ein)155 J/L的条件下,单纯催化、单纯等离子体放电、一段法和两段法时氮氧化物转化率分别为39%,1.5%,79%和52%.两段法产生了中等程度的协同效应,主要是第一段等离子体放电产生新稳态物种(如NO2,CO和CO2等)起作用;而一段法产生的协同效应较大,主要是由于等离子体放电产生的新稳态物种和激发态短寿命物种(如N2*,NO*,CH和CN等)共同起作用.

关键词: 氮氧化物 , 介质阻挡放电 , 发射光谱 , 协同效应 , , ZSM-5分子筛

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