叶飞
,
余林
,
宋一兵
,
孙长勇
,
方奕文
,
郝志峰
,
林维明
,
徐奕德
,
林励吾
催化学报
通过对分子筛载体HZSM-5进行精密前处理,然后浸渍钼酸铵溶液和添加微量助剂Fe,分别制得催化剂Mo/HZSM-5(t)和Fe-Mo/HZSM-5(t),考察了它们对甲烷脱氢芳构化反应的催化性能. 结果表明,在Mo/HZSM-5(t)催化剂上,反应5 h后,甲烷的转化率可达11.4%,苯收率高于6.2%,在反应30 h后,甲烷的转化率可达8.8%,苯收率高于5.3%,催化剂显示出较高的稳定性. 微量助剂Fe的添加在保持催化剂稳定性的前提下进一步改善了催化剂的活性,使甲烷的转化率相对于Mo/HZSM-5(t)上的提高了18%,苯收率提高了52%. XRD和TPO测试表明活性组分Mo和助剂Fe高度分散于载体上或进入载体孔道中,载体的精密前处理及Fe的添加提高了催化剂的抗积炭能力,使得催化剂稳定性显著提高.
关键词:
甲烷
,
芳构化
,
HZSM-5沸石
,
精密前处理
,
积炭
,
铁
,
钼
方奕文
,
汤吉
,
黄晓昌
,
沈尾彬
,
宋一兵
,
孙长勇
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91120
考察了H-ZSM-5和Zn/H-ZSM-5催化剂的二甲醚芳构化性能.结果表明,H-ZSM-5分子筛催化剂酸性的增强和酸中心的增多有利于二甲醚芳构化.当在H-ZSM-5催化剂中加入2%Zn时,在360℃下反应时总芳烃收率从50.0%增加至66.2%,C_8芳烃收率从28.6%增加到39.0%.反应温度升高到480℃时,总芳烃收率增加至78.0%.
关键词:
二甲醚
,
芳构化
,
锌
,
H-ZSM-5分子筛
,
负载型催化剂
宋一兵
,
孙长勇
,
吴燕青
,
申文杰
,
林励吾
催化学报
采用两种不同的脱铝方法对HZSM-5分子筛进行了预处理,并利用MAS NMR和吸附吡啶的FT-IR对分子筛的结构和酸性质进行了表征,考察了分子筛的脱铝程度对Mo基催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响. 结果表明, HZSM-5分子筛的酸性过强或B酸量不足,均会导致催化剂严重积炭,但积炭成因不同. 母体HZSM-5分子筛上的强B酸中心的存在可促使催化剂上反应中间物种深度脱氢,造成催化剂在反应过程中严重积炭. 经水热处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出严重,造成B酸活性中心不足以及部分微孔阻塞,不利于C2中间物种芳构化,导致芳烃选择性显著降低. 经高温N2处理的HZSM-5分子筛,骨架铝脱出相对缓和,在消除母体分子筛上强B酸中心的同时,保留了较多的弱B酸中心,既可满足C2中间物种芳构化反应的需要,又可有效抑制催化剂积炭,导致甲烷芳构化反应性能显著改善.
关键词:
甲烷
,
芳构化
,
钼
,
HZSM-5分子筛
,
负载型催化剂
,
脱铝
,
水热处理
,
高温氮气处理
方奕文
,
宋一兵
,
孙长勇
,
王文进
,
郭锐华
,
林维明
催化学报
考察了分子筛的类型、硅铝比及Cu和Pd改性对分子筛催化剂上二甲醚低温水解活性的影响. 结果表明,酸性的MCM-22和HZSM-5分子筛催化剂具有较高的二甲醚水解活性,且其活性随着分子筛硅铝比的增加而降低. 这表明分子筛的类型及酸性对催化剂性能有重要影响,具有超笼结构的MCM-22分子筛上B酸中心的良好可接近性,使得该分子筛催化剂的水解活性较相同硅铝比的HZSM-5分子筛高. 与改性前相比, Cu和Pd改性后的MCM-22催化剂显示出更高的二甲醚水解活性.
关键词:
铜
,
钯
,
MCM-22
,
二甲醚
,
甲醇
,
低温水解
,
碳酸二甲酯
宋一兵
,
余林
,
孙长勇
,
叶飞
,
方奕文
,
林维明
催化学报
用浸渍法制备了Ni/Al2O3和Ce-Ni/Al2O3催化剂,并用BET,TGA-DTA和XPS技术对催化剂进行了表征,考察了稀土Ce对催化剂性能的影响,探讨了催化剂失活的原因. 结果表明,在甲烷部分氧化和二氧化碳重整反应中,稀土Ce存在有部分还原变价过程(Ce4+→Ce3+),不仅抑制了催化剂的积碳,而且改善了催化剂的水热稳定性和催化性能. 经过较长时间反应的Ce-Ni/Al2O3催化剂,其比表面积下降,活性物种Ni和助剂Ce向体相迁移或部分流失,以及Ni晶粒的烧结聚集长大可能是造成催化剂逐渐失活的主要原因.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
合成气
,
镍
,
铈
,
氧化铝
,
负载型催化剂
宋一兵
,
余林
,
郝志峰
,
黄丽华
,
林维明
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2001.11.013
利用DTA-TGA、TPR、XRD和XPS等表征手段,对用不同方法制备的催化剂进行表征,并结合催化剂的活性评价结果,研究Ni-Ce/γ-Al2O3催化剂的制备方法与催化活性的关系.结果表明,无论浸渍法或共沉淀法制备的催化剂,都具有较高的CH4转化活性.这说明在反应过程中甲烷的活化仅与催化剂表面存在Ni物种相关,而与催化剂上NiAl2O4的还原程度关系不大.但对于CO2的活化,共沉淀法制备的催化剂,在高温还原预处理和反应过程中,晶型不完整的NiAl2O4所还原生成的新鲜态的、低价Ni物种,具有较强的活化能力.因此共沉淀法制备的催化剂较浸渍法制备的催化剂具有更高的CO2的转化率和CO的收率.
关键词:
甲烷
,
Ni-Ce/γ-Al2O3
,
催化剂
,
合成气
,
制备方法
,
催化活性
宋一兵
,
余林
,
孙长勇
,
叶飞
,
方奕文
,
林维明
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2002.10.014
以活性炭作为载体,制备了Pd/C、Pd-Co/C催化剂. 活性评价结果表明,在Pd-Co/C催化剂上反应3 h后,葡萄糖的转化率达92%,选择性为94%,较Pd/C催化剂的活性和选择性有显著提高. BET和XPS表征结果表明,Pd-Co/C催化剂的良好催化活性和选择性是由于Co的添加及焙烧过程改变了Pd/C催化剂的表面组成及结构,提高了Pd的还原能力有关.
关键词:
葡萄糖
,
Pd-Co/C催化剂
,
催化氧化
