安百钢
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黄芬
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李莉香
,
徐诗飞
,
耿新
功能材料
doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2013.23.017
利用化学浸渍还原法,以原始和混酸活化碳纳米管及聚苯胺改性制备的氮掺杂炭层包覆碳纳米管为载体,制备上述碳纳米管负载铂催化剂,研究比较它们作为质子交换膜燃料电池催化剂的电催化性能.透射电镜观察表明,以混酸活化碳纳米管为载体一定程度改善了铂粒子在碳管上的沉积形态和分散性,沉积的铂粒子大小约5~8 nm,但铂粒子仍存在较明显的团聚现象；而因聚苯胺改性碳纳米管外层为均匀氮掺杂炭层,铂粒子能均匀分散沉积于氮掺杂层表面,其平均粒径约为2~4 nm.电化学分析表明,混酸活化和氮掺杂炭层包覆碳纳米管都能够改善负载催化剂的电催化活性,尤其氮掺杂炭层包覆碳纳米管负载铂催化剂不仅具有最高氧还原活性,其负载催化剂同时展现了良好的循环稳定性.
关键词:
碳纳米管
,
混酸活化
,
氮掺杂
,
电催化
,
氧还原活性
杨慧聪
,
梁骥
,
王振兴
,
安百钢
,
李峰
新型炭材料
氧气的电化学还原(氧还原)反应是多种能量存储与转化装置中的关键电化学步骤,氧还原的难易程度决定了这些装置综合性能的好坏.氧还原反应自身的动力学过程缓慢,通常需要催化剂来提高反应速率.碳质材料在其中发挥着非常重要的作用,常见氧还原催化剂铂、钯等贵金属及近期出现的多种非贵金属,大多是负载于各种纳米碳质材料或直接利用掺杂纳米碳质材料作为催化剂,包括各种多孔炭或基于多孔炭的材料.因此,多孔碳质材料的发展对于氧还原催化剂的研究与发展起到了促进作用.本文从多孔碳质材料制备手段出发,论述了多孔碳质材料在氧还原反应的作用,涵盖了贵金属催化剂载体到非(贵)金属催化剂等方面的研究进展.与此同时,对新型碳质材料调控多孔结构的方法加以阐述,并对未来新型多孔碳质材料用于氧还原催化剂的前景和方向进行了展望.
关键词:
多孔碳
,
氧还原反应
,
电催化
,
纳米碳质材料
李莉香
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张砚秋
,
孙盼松
,
安百钢
,
邢天宇
,
宋仁峰
新型炭材料
采用化学原位聚合法制备聚吡咯/活性炭(AC)复合物,在惰性气氛进行热处理,制备了氮掺杂活性炭(NAC).利用化学浸渍还原法制备AC和NAC载铂催化剂,并对比分析他们的氧还原催化性能.氮掺杂处理明显降低了活性炭的比表面积,但因其改善了活性炭水分散性和表面活性,铂在NAC表面沉积和分布较在AC载体表面更均匀.尤其经900℃炭化处理获得的氮掺杂活性炭NAC900,源于其微孔的高比表面积和含氮官能团共同作用,使铂粒子多以尺寸小于5 nm的粒子均匀沉积分布于载体表面,且铂担载量高.循环伏安曲线分析表明,与活性炭载铂催化剂(Pt-AC)相比,氮掺杂活性炭载铂催化剂(Pt-NAC900)的氧还原峰电位更正,氧还原峰电流为前者两倍,且峰电流随循环次数的衰减更低.结果表明,通过对传统炭材料活性炭进行氮掺杂处理,能够增强其载铂催化剂氧还原催化性能.
关键词:
氮掺杂
,
活性炭
,
铂
,
氧还原反应
