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超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂的制备及其催化CO2加氢合成甲醇的性能

丛昱 , 田金忠 , 黄宁表 , 徐长海 , 张涛 , 孙孝英 , 关文 , 梁东白

催化学报

采用溶胶-凝胶法、共沉淀法和共沸蒸馏法制备了一系列不同粒度范围的超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂,并应用BET,XRD,TEM和TPR等物理化学方法对催化剂的结构和物化性质进行了表征,同时考察了催化剂上CO2加氢合成甲醇的反应性能.结果表明,超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂具有粒度小、颗粒分布均匀和稳定性好的特点,并发现超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂比大颗粒的工业Cu-ZnO-Al2O3催化剂具有更高的催化活性,而且随着催化剂粒度的减小,甲醇合成活性进一步增大.研究还发现,ZrO2具有稳定反应活性中心的作用.

关键词: 超细粒子催化剂 , , 氧化锌 , 氧化锆 , 二氧化碳 , 加氢 , 甲醇

CO2加氢合成甲醇的超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂的表征

丛昱 , 包信和 , 张涛 , 孙孝英 , 梁东白 , 田金忠 , 黄宁表

催化学报

采用原位顺磁共振(EPR)、原位X射线光电子能谱(XPS)和程序升温还原(TPR)等手段,对CO2加氢合成甲醇用的不同粒度的超细Cu-ZnO-ZrO2催化剂各组分的相互作用进行了研究.结果表明,ZrO2的加入改变了催化剂的表面结构和配位状态,增加了活性组分的分散度,提高了催化剂的稳定性.实验还发现,催化剂的粒度对各组分的相互作用有着重大的影响,催化剂的粒度较小时,Cu2+主要以团簇的形式存在,易于被还原;催化剂的粒度较大时,Cu2+主要以高度分散的形式存在,Cu在ZnO和ZrO2中分布得更均匀,它们之间的相互作用更强,难于被还原.TPR的实验结果也得到了一致的结论.研究还认为,合成甲醇的活性中心是高分散的金属铜的团簇,而不是孤立的铜原子.

关键词: 超细粒子催化剂 , , 氧化锌 , 氧化锆 , 二氧化碳 , 加氢 , 原位顺磁共振 , 原位X射线光电子能谱 , 程序升温还原

堇青石蜂窝陶瓷载体上ZSM-5及Anacime沸石的原位合成

王爱琴 , 梁东白 , 徐长海 , 孙孝英 , 关文 , 张涛

催化学报

采用水热合成法,在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成了ZSM-5沸石和Anacime沸石,并用XRD和SEM等技术进行了表征. 结果表明,当改变合成条件时,在堇青石表面可分别生长出厚度为30~40 μm的ZSM-5沸石和厚度为30~180 μm的Anacime沸石. 随着凝胶中SiO2/Al2O3比的增大和含水量的减少,在堇青石蜂窝陶瓷上生长的分子筛的量也增加.

关键词: 负载型催化剂 , 堇青石蜂窝陶瓷 , ZSM-5沸石 , Anacime沸石 , 原位合成

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