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多级孔ZSM-5分子筛的合成及其在甲醇脱水制二甲醚反应中的应用

杨琦 , 张海涛 , 孔猛 , 包秀秀 , 费金华 , 郑小明

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60621-4

以四丙基氨为微孔模版剂,阳离子高分子聚合物为介孔模版剂,合成了具有多级介孔的ZSM-5分子筛,并用于甲醇气相脱水合成二甲醚.结果表明,加入阳离子高分子聚合物后,合成的HZSM-5分子筛样品既保持了其MFI典型结构,又呈现了多级介孔特征;随着阳离子高分子聚合物模板剂加入量的增加,其多级介孔特征更为明显.具有多级介孔的HZSM-5分子筛表现出比常规微孔HZSM-5分子筛高的反应稳定性和二甲醚选择性,这主要是由于其织构和酸性的双重作用.

关键词: 多级孔 , HZSM-5分子筛 , 表面酸性 , 甲醇脱水 , 二甲醚

焙烧温度对Ni/MgO催化剂结构及其在甲苯二氧化碳重整反应中催化性能的影响

孔猛 , 杨琦 , 卢雯 , 范浙永 , 费金华 , 郑小明 ,

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60424-5

考察了焙烧温度对 Ni/MgO 催化剂结构及其在甲苯二氧化碳重整反应中催化性能的影响.由于 NiO-MgO 固溶体的形成,样品的 X 射线衍射谱中没有出现明显的 NiO 衍射峰,而在拉曼光谱中出现明显的散射信号. X 射线光电子能谱、氢气程序升温还原和 H2脉冲吸附结果表明,高温焙烧过程中 Ni 向催化剂体相扩散,与 MgO 发生强互相互作用,使得 Ni 物种难以还原,但部分位于催化剂表面的 Ni 物种能够还原;高温焙烧后催化剂表面活性 Ni 物种明显减少,致使催化剂重整活性降低.重整反应后,催化剂表面存在少量多核芳烃类积炭,这很可能是高温焙烧催化剂稳定性差的原因.

关键词: 焦油 , 二氧化碳 , 重整 , , 氧化镁 , 负载型催化剂 , 焙烧温度 , 拉曼光谱

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