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介孔丝光沸石的制备及其对重芳烃转化反应的催化性能

祁晓岚 , 陈雪梅 , 孔德金 , 郑均林 , 袁晓红 , 杨德琴

催化学报

用不同浓度的NaOH溶液对丝光沸石进行处理制备了具有复合孔道结构的介孔丝光沸石,并采用x射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和N2吸附.脱附等方法对其进行了表征.结果表明,随着NaOH溶液浓度的升高.介孔丝光沸石的粒径逐渐变小,分子筛表面的介孔逐渐丰富,孔径分布逐渐变宽,介孔体积逐渐增大呈线性关系.当NaOH浓度为0.50 mol/L时,介孔丝光沸石的形貌变为空心沸石微囊或微囊壁.介孔的增加产生扩散效应,适当的NaOH溶液处理有利于提高丝光沸石对C_9和C_(10)芳烃的转化能力.

关键词: 丝光沸石 , 碱处理 , 介孔 , 孔径分布 , 重芳烃

ZSM-5/Silicalite-1核壳分子筛含氟水热体系的合成及表征

童伟益 , 孔德金 , 刘志成 , 郭杨龙 , 房鼎业

催化学报

以圆柱形ZSM-5为核,用柠檬酸对其外表面进行预处理后,在含氟壳层晶化体系中二次生长合成核壳分子筛.通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、 N2吸附及氨程序升温脱附对分子筛进行了表征,并以甲苯歧化和1, 3,5-三甲苯裂化为探针反应对分子筛性能进行了考察.结果显示,产物是以ZSM-5为核、 silicalite-1纳米晶为壳的两相复合微孔分子筛材料;在含氟体系中ZSM-5外延生长出了致密壳层;全硅壳层的覆盖度约达到97%, 核壳分子筛的外表面酸位随之减少,但基本保持孔道内的酸性.

关键词: 核壳 , ZSM-5 , silicalite-1 , 外延共生 , 二次生长 , 氟化物

金属氧化物改性的HZSM-5上甲苯与甲醇的烷基化反应

邹薇 , 杨德琴 , 朱志荣 , 孔德金 , 陈庆龄 , 高滋

催化学报

考察了La2O3,MgO以及La2O3-MgO复合改性的HZSM-5催化剂的孔结构、表面酸性和吸附性能,以及它们在甲苯与甲醇烷基化反应中的催化性能. 未经改性的HZSM-5上甲苯甲基化反应产物组成为热力学平衡组成,而改性后的催化剂上目标产物对二甲苯选择性提高,但反应活性下降. La2O3改性使HZSM-5孔径缩小,孔道变窄,强酸和弱酸酸量均降低,目标产物选择性明显提高; MgO主要分布在沸石外表面和孔口,因而MgO改性的HZSM-5孔口尺寸稍有缩小,另外强酸酸量减少,弱酸酸量略有上升,对二甲苯选择性略有提高; 而La2O3-MgO复合改性的催化剂上对二甲苯选择性显著提高,达到93%. 结果表明,反应的对位选择性是孔径和表面酸性同时调变的结果,孔径效应比酸性分布对催化剂的对位选择性影响更大.

关键词: 择形催化 , HZSM-5分子筛 , 甲苯 , 甲醇 , 对二甲苯 , 甲基化反应 , 改性 , 氧化镧 , 氧化镁

外延生长法合成择形功能的核壳ZSM-5/Silicalite-1分子筛

孔德金 , 刘志成 , 房鼎业

催化学报

使用外延生长法在ZSM-5沸石晶粒上生长silicalite-1壳层制得了核壳ZSM-5/silicalite-1分子筛,并采用X射线衍射、扫描电子显微镜、低温N2吸附、NH3程序升温脱附以及异丙苯和三异丙苯探针裂化反应等手段表征了核壳分子筛的壳层覆盖度和孔道内外表面酸性等物化性质,考察了核壳分子筛在甲苯甲基化反应中的择形催化性能.

关键词: 核壳分子筛 , ZSM-5分子筛 , silicalite-1分子筛 , 甲苯 , 甲基化 , 二甲苯 , 择形性

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