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高Cu含量MCM-41在苯直接羟基化反应中的催化性能

蒋斯扬 , 孔岩 , 吴丞 , 徐铮 , 朱海洋 , 王春燕 , 王军 , 颜其洁

催化学报

考察了高铜含量(最高达26.0%)且铜原子主要处于中孔骨架的Cu-MCM-41在苯/过氧化氢直接羟基化制备苯酚反应中的催化性能,研究了铜含量、催化剂用量、溶剂种类、反应物摩尔比、温度以及时间等对催化剂活性的影响. 结果表明,该催化剂在苯直接羟基化反应中具有良好的催化活性,在最佳反应条件下,可使苯转化率达52.9%, 苯酚选择性达58.9%, 苯酚收率达31.2%, 优于文献报道的低铜含量中孔分子筛的催化结果. 另外,从反应机理对影响反应的因素进行了初步探讨.

关键词: Cu-MCM-41分子筛 , , 过氧化氢 , 羟基化 , 苯酚

助剂种类对Cu-MCM-41在苯羟基化反应中催化性能的影响

孔岩 , 徐鑫杰 , 吴勇 , 张瑞 , 王军

催化学报

研究了苯过氧化氢直接羟基化制备苯酚反应中不同种类助剂对高铜含量(最高达26.0%) MCM-41催化性能的影响.结果表明,掺杂酸性助剂B和Al可使苯酚的选择性达到100%,氧化还原性助剂V和Cr可适当提高苯转化率,而Zr和Ti等元素对Cu-MCM-41的催化性能有抑制作用.根据自由基反应机理对不同助剂产生的影响进行了初步分析.

关键词: 助剂 , Cu-MCM-41 , , 过氧化氢 , 羟基化

介孔Ti-MCM-41在苯乙烯氧化反应中的催化性能

陈丹丹 , 李年凯 , 孙鹏 , 孔岩

催化学报

以MCM-41为骨架,以无机钛源Ti(SO4)2为原料成功合成了不同Ti含量的Ti-MCM-41样品,并考察了它们在H2O2氧化苯乙烯反应中的催化性能,研究了溶剂和Ti含量等因素对其催化性能的影响.结果表明,该反应主要产物为苯甲醛,苯乙烯转化率和苯甲醛收率均随骨架Ti含量增加而增加;催化剂中钛含量相近时,孔径的减小能够改善其催化性能;反应体系的合适溶剂应 具有一定极性,如乙腈;降低溶剂极性和H2O2浓度可减少苯乙烯的进一步氧化,从而适当增加了苯乙醛和环氧苯乙烷选择性.

关键词: 介孔材料 , Ti-MCM-41 , 苯乙烯 , 氧化 , 过氧化氢

含钒介孔空心球的合成

时晓波 , 陈玉 , 孔岩 , 吴丞 , 王军

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2012.11503

以十六烷基三甲基溴化铵、十二烷基硫酸钠和P123三种表面活性剂为共模板剂合成了含钒介孔空心球, 研究了钒含量及反应条件对空心球形成的影响. 结果表明: 当n(V)/n(Si)低于0.05时不能形成空心球, 而n(V)/n(Si)过大时, 大部分钒在材料中以氧化物形式出现, 合适的n(V)/n(Si)为0.1. 最佳反应条件为pH值5.0, 45℃反应2 h. 产物结构规整, 且对苯乙烯过氧化氢选择氧化反应有着良好的催化性能.

关键词: 钒; 介孔材料; 空心球

氨功能化介孔MCM-41固载锰卟啉作为萘羟基化多相催化剂

杨福 , 高树英 , 熊翠蓉 , 王海青 , 陈进 , 孔岩

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60836-1

将不同含量的四(五氟苯基)卟啉锰固载于表面氨基功能化的MCM-41介孔分子筛,所得样品通过粉末X射线衍射、氮气吸附脱附、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱、扫描电子显微镜、漫反射紫外-可见光谱、热重和差示扫描量热、电感耦合等离子体进行了表征.结果表明,四(五氟苯基)卟啉锰通过Mn与氨基的轴向配位固载于MCM-41.所制备的样品作为多相催化剂在以间氯过氧苯甲酸为氧化剂选择氧化萘反应中表现出良好的催化性能,且多次使用后没有明显的活性损失.

关键词: 锰卟啉 , 固载 , 轴向配位 , 萘羟基化 , 多相催化

含钒介孔空心球的合成

时晓波 , 陈玉 , 孔岩 , 吴丞 , 王军

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2012.11503

以十六烷基三甲基溴化铵、十二烷基硫酸钠和P123三种表面活性剂为共模板剂合成了含钒介孔空心球,研究了钒含量及反应条件对空心球形成的影响.结果表明:当n(V)/n(Si)低于0.05时不能形成空心球,而n(V)/n(Si)过大时,大部分钒在材料中以氧化物形式出现,合适的n(V)/n(Si)为0.1.最佳反应条件为pH值5.0,45℃反应2h.产物结构规整,且对苯乙烯过氧化氢选择氧化反应有着良好的催化性能.

关键词: , 介孔材料 , 空心球

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