姜瑞霞
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谢在库
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张成芳
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陈庆龄
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孙京华
催化学报
采用XRD,BET,吡啶吸附-IR,NH3-TPD和XPS等手段表征了Pd-La/γ-Al2O3和Pd-La/MgAl2O4负载型催化剂的物理性质和表面酸性,并对比研究了两种催化剂在2,6-二异丙基苯酚(DIPP)气相胺化制2,6-二异丙基苯胺(DIPA)反应中的催化性能. 结果表明,采用镁铝尖晶石载体大幅度提高了催化剂的活性、选择性和稳定性. 在Pd-La/MgAl2O4催化剂上,在n(NH3)/n(DIPP)=10,n(H2)/n(DIPP)=20,LHSV=0.3 h-1,θ=220 ℃和t=73 h的条件下,2,6-二异丙基苯酚转化率可达98.5%,2,6-二异丙基苯胺的选择性和收率分别可达88.9%和87.5%. 该催化剂连续运转400 h,反应到200 h时2,6-二异丙基苯胺的收率仍可达80%以上.
关键词:
钯,镧,氧化铝,镁铝尖晶石,负载型催化剂,2,6-二异丙基苯酚,气相胺化,2,6-二异丙基苯胺
姜瑞霞
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谢在库
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张成芳
,
陈庆龄
催化学报
采用硝酸铝和硝酸镁混合溶液浸渍氧化铝,干燥后高温焙烧制得尖晶石载体,再用氯化钯和硝酸镧混合溶液浸渍该载体,制成Pd-La/尖晶石催化剂. 研究了该催化剂上的气相胺化合成2,6-二异丙基苯胺. 采用BET孔结构测试和XRD,TG,FT-IR及SEM等手段对新鲜及失活催化剂进行了表征,考察了胺化反应前后催化剂性质的变化. 结果表明,失活催化剂上的积碳分别沉积在金属和载体上,这两种不同性质的积碳可分别在242和324 ℃燃烧,积碳中含有芳环、脂环、烷基、稠环芳烃和胺基物. 催化剂的失活是由于气相胺化反应产物2,6-二异丙基苯胺和中间产物2,6-二异丙基环己胺均为碱性的大分子物质,它们容易吸附在催化剂的酸性载体上,并进一步生成更大的分子而形成积碳.
关键词:
钯,镧,镁铝尖晶石,负载型催化剂,2,6-二异丙基苯酚,气相胺化,2,6-二异丙基苯胺,积碳,催化剂失活
