张海娇
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姚明恺
,
谢伟
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刘月明
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吴鹏
催化学报
以无机固体硅胶和硫酸钛为原料,利用无机盐在多孔载体表面自发分散的基本原理,通过热处理先形成具有类似于钛硅分子筛 Si - O - Ti 键的无机SiO2-TiO2前驱体,然后以四丙基氢氧化铵为模板剂,通过水热晶化成功合成了TS-1分子筛. X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和紫外-可见光谱表征表明, SiO2-TiO2前驱体中钛主要呈高分散状态,其中高分散的钛在水热晶化过程中基本进入了TS-1分子筛骨架,而以锐钛矿相存在的钛则基本不变. 当SiO2-TiO2前驱体处理温度为450 ℃, SiO2/TiO2摩尔比为40, 晶化温度为160~170 ℃, 晶化时间为48~72 h时,合成的TS-1分子筛对苯酚羟基化反应的催化活性最好,与经典有机法合成的TS-1分子筛的催化活性相当.
关键词:
TS-1分子筛
,
自发分散
,
二氧化硅
,
二氧化钛
,
前驱体
,
苯酚
,
羟基化
姚明恺
,
杨俊霞
,
赵松
,
刘月明
,
吴海虹
,
吴鹏
催化学报
以Ti-MWW分子筛为催化剂, H2O2为氧化剂,研究了氯丙烯环氧化制环氧氯丙烷固定床工艺过程的反应规律.结果表明, H2O2的空速对该反应过程起着非常重要的作用.优化的反应参数为: 以乙腈为溶剂, 氯丙烯/H2O2摩尔比为5, 反应温度为333 K, H2O2空速为0 44 h-1.在该条件下氯丙烯转化率、环氧氯丙烷选择性、 H2O2转化率及有效利用率分别达到19 0%, 99 9%, 98 0%和97 0%.
关键词:
氯丙烯
,
环氧化
,
钛硅分子筛
,
固定床
杨俊霞
,
姚明恺
,
赵松
,
刘月明
,
吴鹏
,
何鸣元
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90636
钛硅分子筛/H_2O_2体系催化酮氨肟化反应合成肟的过程中,产物肟的反应行为直接影响氨肟化过程的反应效率和操作稳定性.在Ti-MWW/H_2O_2体系催化丁酮氨肟化反应中研究了产物丁酮肟的反应行为,发现Ti-MWW和H_2O_2的共同作用促使丁酮肟发生水解,生成丁酮和氮氧化物,使得反应体系从碱性变成了酸性.TS-1/H_2O_2体系及产物环己酮肟均存在类似的现象.
关键词:
钛硅分子筛
,
过氧化氢
,
丁酮
,
丁酮肟
,
环己酮
,
环己酮肟
,
水解
姚明恺
,
杨俊霞
,
赵松
,
刘月明
,
吴鹏
催化学报
在固定床反应器中,H2O2与Ti-MWW分子筛的接触时间越长,其分解率越高.结果表明,分子筛骨架Ti和其拥有的酸性位是造成H2O2在分子筛上分解的主要原因.非骨架Ti对H2O2分解的影响弱于骨架Ti-H2O2的无效分解直接影响反应物的转化效率.了解H2O2无效分解的原因,有利于设计出高活性钛硅分子筛.同时在固定床中研究钛硅分子筛催化分解H2O2的反应有可能成为一种评价钛硅分子筛催化活性的新方法.
关键词:
钛硅分子筛
,
Ti-MWW
,
过氧化氢
,
催化
,
固定床反应器