牛怀成
,
李利春
,
李瑛
,
郭荔
,
唐浩东
,
韩文锋
,
刘化章
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20854
采用共沉淀法制备了MgF2,CrF3与不同Cr含量的Cr(x)-MgF2样品,采用X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附、透射电镜、吡啶吸附的傅里叶变换红外光谱和NH3程序升温脱附等手段对样品的晶相结构、孔结构及表面性质进行了表征,并运用CHClF2的歧化反应评价了它们的催化活性.结果发现,Cr物种以无定形的形式掺杂在MgF2中,抑制了其晶粒的长大,使得MgF2的比表面积增加,孔径减小,并增强了其表面酸性.Cr掺杂的MgF2在CHClF2的歧化反应中具有优异的催化性能.
关键词:
中孔氟化镁
,
氟化铬
,
二氟一氯甲烷
,
歧化反应
,
共沉淀法
唐浩东
,
刘化章
,
杨霞珍
,
李瑛
催化学报
在固定床反应器中超临界相条件下研究了熔铁催化剂上的费托合成反应,发现在超临界介质中反应物和产物更容易扩散,较好地抑制了催化剂表面非活性碳的沉积,从而提高了费托合成反应中的CO转化率和烯烃选择性,增加了链增长因子,降低了甲烷选择性. 同时,考察了超临界介质、反应温度、压力、H2/CO比和空速等条件对费托合成反应的影响. 结果表明, C 5-8 正构烷烃在催化剂活性温度下都是适宜的超临界介质. 当温度和压力都在介质的临界点以上时,介质表现出较好的传质与传热性能,可改善费托合成反应性能.
关键词:
熔铁催化剂
,
超临界流体
,
正构烷烃
,
费托合成
,
合成气
夏王琼
,
唐浩东
,
林胜达
,
岑亚青
,
刘化章
催化学报
采用共沉淀法制备Cu/ZnO合成甲醇催化剂,重点考察了Cu/Zn母料老化期间pH值的变化情况,并结合X射线衍射(XRD)、红外光谱、微分热重分析、程序升温脱附和扫描电镜等表征于段研究了不同老化时间前驱体物相的变化.结果表明,老化前,前驱体主要以无定形碱式碳酸盐的形式存在;老化过程中,物相由无定形向晶体转变,铜锌开始掺入相应的碱式碳酸盐,此时母液pH值下降,溶液由蓝色变成蓝绿色.随着老化时间的增加,铜锌掺入量增加,晶粒逐渐长大,最终形成大量能生成高活件催化剂的前驱体物相(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2和(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6.XRD结果表明,老化时间对催化剂的CuO晶粒大小影响很大.
关键词:
甲醇
,
铜
,
氧化锌
,
共沉淀
,
老化
,
前驱体
,
晶相转变
吕兆坡
,
唐浩东
,
刘采来
,
刘化章
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10301
以不同浓度硝酸处理的活性碳(AC)为载体,制备了Co-Zr-La/AC催化剂,并考察了其催化CO加氢制备高碳醇(C6以上)的反应性能.通过Boehm滴定法和N2物理吸附考察了各AC的表面性质,并采用CO化学吸附、程序升温还原和X射线衍射对催化剂进行了表征.结果表明,经硝酸处理后,AC表面酸性基团(如羧基和内酯基)的数量增加,同时催化剂样品上Co和Co2C晶相衍射峰强度也发生变化,从而使催化剂上CO转化率从9.9%提高到65.3%,但醇选择性从62.3%降低到40.5%.当用4.6 mol/L硝酸处理AC时,相应催化剂上的金属态Co和Co2C的比例较为适宜,从而提高了高碳醇在醇中的分布,达40.3%.
关键词:
合成气
,
高碳醇
,
活性炭
,
钴
,
锆
,
镧
,
硝酸
,
酸性基团
林胜达
,
唐浩东
,
吕兆坡
,
刘采来
,
岑亚青
,
刘化章
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00325
分别采用共沉淀法(CP)、两步沉淀法(TP)和分步沉淀法(FP)制备了Cu/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂.结果发现,FP催化剂上甲醇收率比CP催化剂上高46.3%,比TP催化剂上高9.3%.采用X射线衍射、微分热重分析、红外光谱、N2吸附-脱附、程序升温还原及N2O滴定等方法表征了催化剂.结果表明,FP催化剂前驱体中(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种高活性物相较多,而(Cu,Zn)6Al2(OH)16CO3·4H2O物相较少,焙烧后形成了较多的CuO-ZnO固溶体,同时形成了较多的碳酸盐,因而催化活性更高.
关键词:
甲醇合成
,
沉淀方法
,
铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
分步沉淀
,
前驱体
,
碳酸盐
李瑛
,
钟健
,
杨霞珍
,
蓝国钧
,
唐浩东
,
刘化章
新型炭材料
doi:10.1016/S1872-5805(11)60071-1
以SBA-15介孔硅为模板,硼酸为扩孔剂,调控合成出不同孔径尺寸的半石墨化有序介孔炭.采用X射线衍射仪(XRD)、氮气吸附、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、热重(TG),以及拉曼(Raman)光谱等手段对样品的成分、结构和形貌进行了分析.结果表明:通过合成过程添加硼酸的方法可以实现对介孔炭材料的孔径在3nm～7nm范围内精确调控,而且合成的介孔炭材料具有半石墨化的墙壁结构.该方法简单易行,对介孔炭材料的孔结构调控合成具有很好的应用价值.
关键词:
有序介孔炭
,
孔径可调
,
半石墨化
,
硼酸
李霞
,
杨霞珍
,
唐浩东
,
刘化章
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10405
考察了A12O3-1,Al2O3-2和SiO2负载的Ni基催化剂上合成气制甲烷的反应活性和稳定性.结果表明,Ni/Al2O3-2和Ni/SiO2催化剂表现出较高的催化活性和稳定性,而Ni/Al2O3-1催化剂稳定性极差.采用X射线衍射、透射电镜、程序升温还原、N2吸附-脱附和热重分析等技术对催化剂进行了表征.结果显示,影响催化剂稳定性的主要因素不是积炭,而可能是反应过程中载体结构的破坏和Ni的迁移聚集.
关键词:
合成气
,
甲烷合成
,
镍基催化剂
,
氧化铝
,
氧化硅
,
稳定性
