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少量CeO2的添加对Pd/La-Al2O3密偶催化剂三效性能的影响

阳雪 , 杨林颜 , 林嗣煜 , 周仁贤

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60157-1

以La改性的Al2O3为载体,采用共吸附浸渍法制备了一系列不同CeO2含量的单Pd密偶催化剂,并对其进行了表征。 PdOx和CeO2之间的强相互作用改善了Pd0再氧化为PdO的能力,同时增强了反应条件下硝酸盐,亚硝酸盐和异氰酸盐在载体上的吸附。因
  此适量CeO2的添加明显改善了新鲜催化剂对HC和NOx的催化性能,且当CeO2添加量为2%时催化效果最佳。 Pd-Ce界面上PdOx和CeO2间强相互作用也使得PdOx物种在高温时仍能以小颗粒的形式分散在载体上,从而显著地提高催化剂的热稳定性。经1100°C高温老化后, CeO2(2%-4%)的存在明显拓宽了HC和NOx的操作窗口,这对于提高单Pd密偶催化剂在汽车尾气处理上的催化性能有重要意义。

关键词: 单钯密偶催化剂 , 催化性能 , 氧化铈 , 热稳定性 , 原位红外光谱

Sm2O3对CuO-γ-Al2O3催化剂性能的影响

蒋晓原 , 周仁贤 , 毛建新 , 郑小明

中国稀土学报

在色谱-微反流动法实验装置上考察了负载Sm2O3对CuO-γ-Al2O3催化剂CO氧化活性的影响, 并运用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)及程序升温脱附(TPD-MS)技术研究了Sm2O3对CuO-γ-Al2O3催化剂的物相结构、氧化还原特性及表面氧的脱附与恢复行为的影响. 结果表明, 负载适量的Sm2O3对CuO-γ-Al2O3催化剂表面氧的脱出与恢复有促进作用, 可使部分γ-Al2O3相变成γ-Al2O3和θ-Al2O3的混合型. 负载适量的Sm2O3能改善催化活性, 而负载过量的Sm2O3则使CuO催化剂上CuO的晶粒增大, 从而对催化活性起了抑制作用.

关键词: 稀土 , Sm2O3 , CuO-γ-Al2O3催化剂 , 氧化活性

钯前驱体对汽车尾气处理Pd/Ce0.67Zr0.33O2催化剂催化性能的影响

林嗣煜 , 杨林颜 , 阳雪 , 周仁贤

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60264-3

分别以Pd(NO3)2, Pd(NH3)4(NO3)2和H2PdCl4为钯前驱体制备了Pd/Ce0.67Zr0.33O2(CZ)催化剂.以硝酸钯为钯前驱体制得的Pd/CZ(NO)催化剂具有较高的储氧量,存在较多的小的钯簇,其钯与载体间相互作用较强,因此在三种新鲜催化剂中对HC和CO的消除表现出了最好的催化活性.以硝酸四氨钯为钯前驱体制得的Pd/CZ(NH)催化剂具有较高的钯分散度,存在较多的大的钯簇,同时存在金属态和氧化态的钯,从而对NO和NO2的消除表现出了较好的催化活性.以氯钯酸为钯前驱体制得的Pd/CZ(Cl)催化剂由于钯分散度较小,钯与载体间作用较弱,存在的CeOCl抑制了氧空穴的生成,因此对各种反应物的催化活性都较低.但Pd/CZ(Cl)催化剂表现出了较好的热稳定性,这是由于老化处理消除了残余的氯物种并且促进了钯与载体间的作用.

关键词: 钯前驱体 , 三效催化剂 , 金属载体间相互作用 , 起燃催化活性

Ce0.67Zr0.33O2材料的制备和表征及其负载单Pd三效催化剂的性能

赵波 , 王秋艳 , 葛昌华 , 李光凤 , 周仁贤

催化学报

采用共沉淀法、均匀沉淀法、微乳法和水热法四种方法制备了铈锆固溶体(CZ),对其进行了X射线衍射和N2吸附脱附分析.以CZ为载体制备了负载单Pd三效催化剂,并对催化剂进行了氧化还原性能测试.结果表明,制备方法对CZ载体的物理、化学性能有显著的影响,而其负载单Pd催化剂的催化活性与CZ载体比表面积的大小没有明显的对应关系.采用共沉淀法制备的CZ载体具有相对良好的热稳定性以及储放氧能力,其负载单Pd催化剂在老化前后表面PdO物种有良好的还原性能,并表现出优异的三效催化性能.

关键词: 氧化铈 , 氧化锆 , 制备方法 , , 三效催化剂

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